孔径对芬顿氧化甲基橙的吸附在磁性碳材料的影响：能力和再生能力之间的权衡外文翻译资料

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孔径对芬顿氧化甲基橙的吸附在磁性碳材料的影响：能力和再生能力之间的权衡

Ye Xiao和Josephine M. Hill *

摘要: 废水的经济清理仍然是一个活跃的研究领域。在这项研究中，孔径的影响，再生芬顿吸附碳材料吸附甲基橙（MO）进行了研究。更具体地说，三个碳载体，孔径主要从微孔到半微孔半介孔为主介孔，浸渍与gamma;- Fe ₂O₃，使他们的磁性和易于分吸附前和后的碳样品进行了表征过氧化氢在20°C的再生离的解决方。此外，吸附动力学和等温线收集,和韦伯minus;莫里斯内扩散模型和弗罗因德利希等温线模型拟合数据。吸附量随微孔而再生效率随孔隙率的增加而增加。 不同的再生和吸附条件下的进一步的实验表明，再生过程可能是动力学有限。MO吸附在微孔被强烈地吸附和去除难与Mo在介孔吸附，可以在相对温和的条件下反应。因此，有一个权衡之间的吸附能力和再生。

1. 简介：吸附技术，尤其是那些使用碳材料，如活性炭（AC），¹ 碳纳米管，²三维石墨烯宏观，³ 和生物炭，⁴ 已为处理的有机污染物污染的水进行了广泛的研究。吸附过程将有机污染物集中在碳基体上，然后再进行处理或再生。由于潜在的污染物在处置过程中的浸出和高活性炭（1500美元/吨⁵）的价格，它可能是更环保和经济的再生使用的碳材料。因此，本研究的重点是改善再生过程中，通过研究不同的物理结构的三个碳基吸附剂的孔径和再生效率之间的关系。目前的商业热再生过程需要较高的温度（800minus;900°C）和遭受损失的碳，高能耗、高成本。^6，7 解吸技术可以解决这些问题；^7-9 吸附解吸完整的pH值、溶剂极性、压力和温度（低于300°C）。然而许多吸附，解吸，不会在较低的温度下，降解的高级氧化技术，其中芬顿氧化是最常见的，用于矿化吸附。虽然一些新型电化学高级氧化法再生效率超过90%，^10-16再生芬顿氧化效率（不含电化学）一般小于sim;60%、¹⁷-²¹和挥发性处理异常有机化合物。¹⁹-²²

通过引入紫外光，¹⁸增加铁含量，²¹使用酸预处理，¹⁹升高温度, ¹⁹并减少颗粒尺寸的芬顿氧化过程中的再生效率已经取得了一些改进。²⁰ 尽管改进，再生效率仍然低于70%，一个周期后。吸附能力的损失归因于（I）由强氧化羟基自由基（OH）的碳基体的损害，（II）的氧化产物堵塞毛孔，和（iii）的吸附去除不彻底。⁸前两个原因与第一次吸附再生循环后经常观察到的稳定吸附量不符。²³ 也就是说，碳的恶化和毛孔堵塞，应不断减少吸附能力与随后的再生周期。第三个原因与活性炭中H ₂O₂的缓慢扩散有关。²⁰

^{收稿日期：2017年1月5日}

^{修订日期：2017年3月17日}

^{接受：2017年3月29日}

^{发布时间：2017年3月29日}

1. 表1。样品的物理性质和金属氧化物负荷

氧化铁含量计算减去灰分含量相应碳载体。磁性样品再生在典型条件下：0.3%重量H ₂O₂，莫：H ₂O ₂= 430:1（摩尔比），初始pH为3，反应8 小时，在20°C；^C不确定。

大多数吸附剂具有高（1000mu;m ²/克）的表面面积最大吸附能力，但这些高表面积只能实现与微孔材料，这将有扩散限制。事实上，再生效率最高（＞90%）报告的介孔碳材料^24，25 但孔隙的作用直接研究结构尚未完成。

在本文中，我们提出的碳材料的孔结构中发挥关键作用，在芬顿氧化再生过程。为了验证这一假设，三个不同大小的孔样品循环通过吸附和再生步骤。样品的颗粒尺寸低于0.1毫米，用氧化铁浸渍，以方便从溶液中分离。甲基橙（MO）为吸附质，因为它是一种典型的有机污染物可能被不可逆地吸附在试验温度（20°C），去除解吸的并发症，^26-28和容易通过紫外/可见光（紫外-可见分光光度法检测）。吸附等温线和动力学收集，再生和吸附条件的变化，在整个实验过程中的各个阶段的样品的特点。

2.材料与方法

2.1.材料₁.介孔碳（gt; 99.95%，简称SMC）和活性炭（简称力诺瑞特）均购自Sigma Aldrich（圣路易斯、莫、美国），而活性炭ColorSorb G5（记为G5）是从雅可比得到的碳公司（哥伦布，哦，美国）。这些三碳样品用硫酸亚铁改性（FeSO _4`7H₂O 99%·，ge;，麻醉，蒙特利尔、QC、加拿大）、铁（III）氯（FeCl₃、97%西格玛奥德里奇）、碳酸钠（Na ₂CO₃、ge;99.5%、EM科学，吉布斯敦，NJ，美国）。甲基橙（MO，C₁₄ H₁₄N₃Nao₃S，ACS试剂级，该化工公司，阿灵顿，TX，美国）是模型的有机污染物。再生用过氧化氢溶液（H₂O₂，30%重量的水，西格玛奥德里奇）稀释到不同浓度。

2.2.磁性样品的制备与表征.

根据先前报道的方法^29，30稍加修改法制备磁性样品。首先，sim;0.19克sim;FeCl₃和sim;0.66g FeSO _4`7H ₂O溶解在20毫升的水在70°C. 解决方案是保持在这个温度不断搅拌而sim;1克碳（SMC、G5、或活性炭）被添加到形成悬浮液，随后被搅拌30分钟，在滴加60毫升的Na ₂CO₃溶液（13.5 g/L）。1小时后，悬浮液冷却到室温和年龄为24小时。用去离子水过滤和清洗悬浮液。收集滤纸上的固体，在储存前50°C干燥过夜。无碳添加氧化铁还制备相同的程序。固体物质被命名为：Fe ₂O₃，Fe ₂O₃ /SMC、Fe ₂O 3₃/ G5和Fe ₂O₃/我们每个包含约20%重量的铁，这是一个足够的负荷能够轻松解决磁分离。通过X-射线单晶衍射测定了所制备的样品的晶体结构（多，日本理学, 美国）与扫描速率的2°/分钟在40 kV和30毫安10°90°2-theta;。沉积氧化铁颗粒的大小是用谢尔方程估计。通过N₂吸附在minus;196°C. BET比表面积和总孔体积测定，测定样品的物理性质分别从N ₂吸附等温线在0.02minus;0.3和0.96minus;0.97分孔径分布和微孔体积分别为压范围。来自N₂吸附等温线用二维的非局域密度泛函理论（2D-NLDFT）方法。用热重法测定金属负荷分析（SDT Q600，TA仪器水有限责任公司，美国）通过加热样品（sim;6毫克）在10°C /分钟到800°C，在此温度下保温10分钟在流动的空气（50毫升/分钟）而质量监测。

2.3。吸附等温线。甲基橙（MO）的吸附等温线均采用间歇吸附与摇床（VWR 5000i收集交响乐，亨利特洛姆有限责任公司，美国）。几个磁性样品（8毫克）进行称重，并放置在单独的玻璃瓶。然后加入20毫升的不同浓度的MO溶液中的小瓶，然后将其放置在振动筛，并在250转和25°C的动摇为24小时. 吸附后，磁性样品与磁铁的溶液中分离出来，并通过紫外可见分光光度计测定溶液minus;钼浓度（进化220，热科学，美国）。实验误差小于3%，在95%置信水平的基础上重复实验。

2.4。吸附与芬顿氧化再生。在一个典型的实验中，第一步包括混合0.1克新鲜磁性样品和100毫升烧杯中的钼溶液，在搅拌板的悬浮液在20°C搅拌制成。要获得的吸附动力学，0.5毫升的溶液被撤回在不同的时间，并用紫外/可见分光光度计测定其钼浓度。搅拌24小时后，用磁铁分离悬浮液。上层溶液层提供了从烧杯中离开饱和样品的背后。

图1新．鲜的孔隙尺寸分布（○）和再生（●）磁性样品：（一）Fe ₂O ₃/ SMC，（b）Fe ₂O₃ / G5，和（c）Fe ₂O₃ /活性炭。插图中包含的放大视图的区域从0到2 nm，在所有情况下，X轴是孔隙宽度（nm）。

然后40毫升去离子水加入烧杯，和悬浮液的pH值通过加入稀HNO₃溶液调至3。接下来，0.4毫升的30重量%的H₂O₂的解决方案，这充分表明在H₂O₂浓度的微小变化后的再生（图S1的支持信息，SI），加入，和新的悬挂搅拌20°C 8小时暂停后的磁分离，和上层倒出。剩余固体为再生磁性样品。第二个循环涉及返回的第一步骤，但使用再生样品，而不是新鲜样品。经过再生后，前缀“R-”添加到样品名称（如，R-Fe ₂O ₃/ SMC）。

三.结果与讨论

3.1。样品表征。XRD谱图（

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