基于石墨烯的可穿戴压阻式物理传感器外文翻译资料

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基于石墨烯的可穿戴压阻式物理传感器

Qingbin Zheng , Jeng-hun Lee , Xi Shen , Xiaodong Chen , Jang-Kyo Kim

1 香港九龙清水湾香港科技大学机械及航天工程系

2 香港中文大学科学与工程学院，广东省深圳市，518172，中国

3 南洋理工大学材料科学与工程学院柔性器件创新中心，南洋大道50号。 新加坡 639798, 新加坡

在过去的二十年里，可穿戴压阻式物理传感器因其在个人健康监测、人机界面、机器人、运动和治疗方面的广泛应用而引起了巨大的关注。许多不同的纳米结构材料，包括纳米线、纳米颗粒、纳米带、碳黑、碳纳米管和石墨烯，已经被探索用来在弹性体基底上构建可拉伸的压阻传感器。由于其独特的二维几何形状、轻质、灵活、半透明以及出色的传输和机械性能，石墨烯及其衍生物尤其被认为是最适合作为可穿戴传感器的候选材料。本文回顾了为使用石墨烯制造柔性可穿戴传感器而制定的各种设计策略。本文讨论了目前最先进的由一维纤维状、二维平面和三维蜂窝状互连的石墨烯结构制成的用于检测生理应变、触觉压力和温度的柔性传感器的发展。介绍了柔性传感器的工作机制和现有应用。揭示了这些传感器目前所面临的挑战和新型应用的潜在机会，为该领域的未来前景提供了新的见解。

简介

随着电子表皮的发展，柔性的、可拉伸的 和可穿戴式传感器已经引起了人们的关注，因为它们在人机界面上有很大的应用潜力。它们在人机界面（HMI）[1]、软体机器人[2]、健康监测[3]、虚拟现实[4]等方面具有巨大的应用潜力。(HMIs)[1]、软体机器人[2]、健康监测[3]、虚拟现实[4]和娱乐技术（图1）。[4]和娱乐技术（图1）[5]。那些能够 那些能够与人体进行多功能和简单互动的技术被认为特别具有刺激性[6,7]。由于可穿戴式传感器的设计主要是安装在人体皮肤上 由于可穿戴式传感器主要是为安装在人体皮肤上而设计的，因此它们不仅应具有高度的灵活性和可伸展性，而且还应具有出色的灵敏度，以检测大范围的应变[8]。因此，许多因此，许多物理机械要求，如可伸展性、灵敏度、简单性、稳定性，以及可持续发展。因此，在设计这种适合大规模生产的传感器时，需要考虑许多物理机械要求，如拉伸性、敏感性、简单性、稳定性以及材料和制造成本[9]。尽管大量的研究都是针对使用广泛的功能材料在柔性上开发传感器尽管人们对在柔性基底上使用各种功能材料来开发传感器进行了大量的研究，但要想制造出适合大规模生产的传感器仍是一个挑战。尽管大量的研究都是针对在柔性基底上使用各种功能材料来开发传感器，但要制造出既具有高灵敏度又具有足够伸展性的传感器来检测广泛的人体运动，仍然是一个挑战。人体运动，从皮肤的细微变形到大量的身体运动[10]。高灵敏度要求在小的应变下有大的高灵敏度要求在小的应变下有大的结构变形，而高伸展性而高拉伸性则要求在大应变下也有结构上的相互连接的网络应变[11]。因此，传感材料的合理设计材料的合理设计对于拥有适当的几何结构和互连是至关重要的和互连性。基于各种传导机制的不同类型的可穿戴物理传感器已经被广泛地探索。 即压阻式[13,14]、电容式[15]、离子式[16]。 和压电式传输[17-19]。其中。将刺激转变成电阻变化的压阻式传感器被广泛采用，因为它们的读出机制简单。由于其简单的读出机制而被广泛采用。由于其简单的读出机制、易于制造、高线性度、低功耗和潜在的高像素密度，被广泛采用。潜在的高像素密度[5,20-22]。其他类型的传感器通常拥有有限的拉伸能力和低分辨率。使得它们很难作为可穿戴的传感器来实施[5,23,24]. 尽管传统的压阻式传感器基于尽管传统的基于半导体和金属箔的压阻式传感器具有成本效益，但它们中的大多数不能作为可穿戴式传感器，因为它们的灵敏度低或感应范围狭窄（小于5%），因此不能作为可穿戴式传感器。

图1基于石墨烯的可穿戴物理传感器的新兴应用。经许可复制的图像

为了开发具有足够灵敏度的可拉伸压阻式传感器 灵敏度，各种纳米级材料，如金属纳米线 [9,26] 纳米粒子[27]、硅纳米带[28]、碳黑 [29]、碳纳米管（CNTs）[30-33]和石墨烯[2,34-39]。 已被测试为传感材料，并与弹性体支持的基底相结合。支持的基材。特别是石墨烯，自从首次分离出石墨烯后，吸引了很多人的注意。尤其是石墨烯，自从2004年首次通过机械剥离分离出单层石墨烯以来，吸引了很多人的注意。2004年首次通过机械剥离分离出单层石墨烯[40]后，随着新技术的开发 合成它的新技术以来，石墨烯引起了人们的广泛关注。石墨烯有许多特点，特别是适合传感器的应用，包括可调控的二维组装 结构、灵活性、轻量级、优异的机电性能、极高的传输性能和卓越的性能。的性能，极高的传输性能和显著的 光电子特性[41,42]。根据表面的化学成分和几何形状，石墨烯可以被分为 主要分为石墨烯片（GS）、石墨烯带（GR）、氧化石墨烯（GO）和还原氧化石墨烯（rGO）。GS拥有优越的电气性能[43,44]，而图案化的GS在GR中，可以调整其半导电性能[45]。GO通常是不导电的，其电导率低于一 微S/m[46,47]，而rGO由于部分恢复了芳香族的石墨结构，拥有更高的导电性。结构[48-52]。基于石墨烯的物理传感器具有 高灵活性的石墨烯基物理传感器已被用于许多类型的皮肤安装和可穿戴传感器中，这些传感器在人体运动检测、医疗卫生等方面有广泛的应用。在人体运动检测、健康监测和人机界面方面有广泛的应用[5]。本综述致力于回顾当前在石墨烯的制造策略、选择标准、工作机制和不同应用方面的最新进展。本综述致力于回顾基于石墨烯的可穿戴物理传感器的制造策略、选择标准、工作机制和不同应用方面的最新进展。采用的主要策略是总结了使用石墨烯或GO创建传感结构的主要策略。 和压阻式应变、压力和温度传感器的工作机制。阐明了由基于石墨烯的柔性结构制成的压阻应变、压力和温度传感器的工作机制。石墨烯传感器的几个重要应用 的几个重要应用，并列举了成功的例子。最后，这些触觉传感器所面临的挑战和 最后，讨论了这些触觉传感器所面临的挑战和为实用设备开发新应用的潜在机会。

石墨烯的合成和组装

制造商业上可行的石墨烯传感器的第一个挑战是如何以可扩展和低成本的方式合成高质量的石墨烯。和低成本的方式[53]。制造石墨烯的两种主要方法，即自上而下（TD）和自下而上（BU）的方法，已经被开发出来[54]。TD方法 包括机械裂解、溶液剥落、化学 方法和解压缩CNTs[53,54]。这些技术是 这些技术是可扩展的，而且成本低，但往往涉及到将散装碳破碎成更薄或更小的石墨烯片，在剥离过程中不可避免地引入缺陷[53]。物联网方法 包括外延生长、化学气相沉积(CVD) 生长和全有机合成，通常从碳原子开始 原子来建立或组装成大尺寸的石墨烯层或结构。结构。这些技术可以生产高质量的石墨烯 瑕疵较少，但价格昂贵，而且难以扩大大规模生产。阻碍了它们的广泛应用。

有一些独特的方法被开发出来，将石墨烯组装成不同形式的二维（2D）或三维（3D）宏观、独立的架构。如图2所示，这些方法可分为五类，包括模板导向法、自组装法、涂层法、纺丝法和3D打印法。(i) 模板导向法采用三种不同类型的模板来制备三维宏观石墨烯结构。一种是使用硬模板，如镍基二维编织布[13,55,56]、正交排列的多层装配和三维细胞泡沫 蜂窝状泡沫[57-60]、CaCO3颗粒[61]、功能硅石 纳米球[62]和金属颗粒[63]；另一种是基于

软模板，如气泡[64]、胶束[65]、乳液[66]和聚氨酯（PU）海绵[67]；最后一种是冰塑法，这是一种简单而环保的方法，使用冰晶作为模板组装多功能的石墨烯基三维多孔结构[68-70]。(由超分子相互作用引起的凝胶化，如p-p堆积[71]、氢键[72]和静电相互作用[73]，在冷冻干燥的辅助下，是一种有效的自组装方法，以产生 三维石墨烯结构。(iii) 一些涂层方法 众多的涂层方法被用来组装石墨烯薄膜，它们包括浸渍涂层[53]、旋涂[74]、L-B组装[42,75,76]、喷淋喷涂[77]，“雪花”涂层[78]，喷墨打印[79]和转移印刷[80,81]。(iv) 已经探索了形成液晶的能力，使用定制的湿法纺丝来制备坚固的凝胶状态的GO纤维。凝胶状态的GO纤维[82]。含有NaOH/甲醇[83]、胺溶液[84]、硫酸[85]等不同的凝固浴[84]、硫酸和壳聚糖溶液[85]等不同的凝固浴被用来通过直接湿法纺丝来实现 通过直接湿法纺丝获得连续的GO纤维。电纺丝是 另一种方便的方法是生成具有大表面积的连续。

纺是另一种方便的方法，可以生成具有大表面积和高长宽比的连续纳米纤维[86]各种三维打印技术，包括直接书写墨水[87]、立体光刻技术[88]、熔融沉积造型技术[89］ 和选择性激光烧结[90]已被用于生产基于石墨烯的三维结构。直接写墨法通常是 直接墨水书写通常包括使用含有石墨烯的高粘度墨水进行挤压和固化。含有石墨烯的高粘度墨水，它可以保持其形状以实现平滑的打印[91]。立体光刻技术是基于光固化的光聚合物，如快速光反应的复合树脂系统，以实现高分辨率[88]。熔融沉积法包括简单的熔化和挤压。各种带有不同填充物的热塑性长丝进行打印三维结构[89]。选择性激光烧结技术使用 选择性激光烧结技术使用高能激光烧结基于石墨烯的薄层[89] 复合材料粉末相继出现[90]。利用以定制方式打印大范围可调控的三维架构的优势，三维打印技术对于实现可穿戴传感器的复杂功能特征变得越来越重要[92]。

石墨烯/柔性基质复合材料也是通过将柔性聚合物渗透到三维石墨烯架构中或将石墨烯片均匀分散在柔性聚合物基质中而产生的[53,59]。柔性聚合物，如聚二甲基硅氧烷（PDMS）、橡胶、Ecoflex、聚酰亚胺（PI）和 聚氨酯（PU），已被普遍用作基材 或基质，因为它们具有卓越的灵活性[55,93]。三维石墨烯结构，包括泡沫、水凝胶、气凝胶和泡沫、水凝胶、气凝胶和海绵，由于其独特的结构互连性，很容易被液体聚合物浸润。其独特的结构互连性、高孔隙率和 稳定的机械性能[13,94]。同时，由于同时，由于在水溶液或聚合物树脂中具有良好的溶解性和分散性，GO和rGO树脂中具有良好的溶解性和分散性，GO和rGO也被广泛用于形成具有分子水平分散性的石墨烯基柔性聚合物复合材料[95-97]。根据聚合物基体的特性。 各种大规模生产技术，包括原位聚合、溶液混合/浇注或熔融复合，已经被用来制造柔性纳米复合材料。利用各种大规模生产技术，包括原位聚合、溶液混合/浇注或熔融复合，来制造含有均匀分散的石墨烯片的柔性纳米复合材料。

压阻式传感机制和选择标准

一个导体在拉力作用下的电阻（R）可以表示为

其中q、L和A分别是电阻率、长度和平均横截面积。

当施加应力时（图3a），电阻的相对变化，DR/R，由代表几何效应和电阻率效应的两个项给出。

电阻的相对变化，DR/R，是由代表几何和电阻率效应的两个条款给出的

其中m是材料的泊松比，Dq=q是相对电阻率变化。传统的压阻材料，如金属合金和掺杂的硅，通常具有有限的伸展性、非线性和大的滞后性[9,29]。还观察到，在应变水平低于3%时，即带隙打开之前，悬浮石墨烯片的电阻变化非常有限，规整系数（GF）为1.9[103]，表明几何效应可以忽略不计。公式（2）的第二项代表传感器材料本身的压阻率影响，即原子间的带隙变化[29,104-107]。根据紧密结合模型，单层石墨烯的价带和导带在布里渊区域连接，如图3b所示[108]。因此，单层石墨烯拥有许多特殊的特性，如超高的迁移率、弹道传输特性和反常的量子霍尔效应，这得益于其独特的电子带结构。虽然石墨烯片在机械应变下表现出压阻效应，这是因为屏障高度的变化。屏障高度的变化，但由变形引起的电阻率变化很小。变形引起的电阻率变化很小，导致灵敏度低。薄膜或复合材料的拉伸 薄膜或复合材料的拉伸导致重叠的

。

图2通过模板定向方法（a）、自组装（b）、涂层（c）、纺丝和印刷（d）组装石墨烯基结构。

图3压阻传感机制。（a） 几何变化。（b） 带隙开放

纳米材料通过滑移或刚度失去连接不匹配[109]。因此，电阻增加 通过结点处的接触电阻的激增[9,26,35,36,104,110–113]。同时，负电阻系数（NRCs）被观察到用于基于石墨烯的压阻性 因为在压缩状态下接触面积的增加导致了电阻率的下降。

还有一个构成DR/R的重要术语，即隧道机制，公式（2）中没有明确阐述。隧道效应描述了电子通过量子隧道结时的交叉或 '跳跃' 叙述了电子通过量子隧道结的交叉或 '跳跃'[117]，并极大地影响了具有紧密间隔的传感器的响应。导电纳米材料[9,118,119]。这种机制已经被广泛地利用 这一机制已被广泛利用，通过故意在导电材料中引入裂缝来提高传感器的灵敏度。来提高传感器的灵敏度。(图3e和f）[23,120]。可逆地打开和关闭的 裂纹长度和密度不断变化的微或纳米裂纹的可逆开合 和密度的微型或纳米裂缝的可逆打开和关闭允许灵敏度和伸展性被准确地定制[121-123]。

敏感度和拉伸性可以准确地定制[121-123]。高灵敏度的压阻式也是通过利用有效的海胆形纳米粒子之间的有效量子隧道效应（图3g）[124]。两个相邻的石墨烯片之间的隧道阻力与最短距离d有关。根据Simmons的模型

其中J是隧道电流密度，V是电动势差，A是隧道的横截面积，e是电的量子，m是电子的质量，h是普朗克常数 和k是能量屏障的高度。

除了上述三个基本的传导或电阻之外机制外，还有每个结构所特有的其他机制。也有其他针对每个结构的机制，其中一些将在下面讨论。在下文中讨论。应该指出的是，一个给定的压阻式传感器的灵敏度和电阻变化 通常是由几种机制的组合产生的。例如，压阻式聚合物复合材料有三种 主要的传感机制，包括填料的带状结构变化填料的带状结构变化、填料之间的隧道阻力和渗流

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