石墨烯层压板的导热率外文翻译资料

英语原文共 7 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

pubs.acs.org/NanoLett

Letter

石墨烯层压板的导热率

H. Malekpour,^dagger; K.-H. Chang,^Dagger; J.-C. Chen,^Dagger; C.-Y. Lu,^Dagger; D. L. Nika,^{dagger;,sect;} K. S. Novoselov,^∥ and A. A. Balandin*^,dagger;

dagger;Phonon Optimized Engineered Materials (POEM) Center, University of California minus; Riverside, Riverside, California 92521, United States

Dagger;Bluestone Global Tech, Wappingers Falls, New York 12590, United States

sect;Department of Physics and Engineering, Moldova State University, Chisinau MD-2009, Republic of Moldova

∥School of Physics and Astronomy, University of Manchester, Manchester, United Kingdom

*S 支持信息

我们研究了聚乙烯四酞酸酯基底上的石墨烯薄膜的导热性。研究了两种沉积和压缩的石墨烯层压板， 以 确定对热传导影响最大的物理参数。测量采用光热拉曼技术和一组石墨烯层压板厚度的悬浮样品，厚度从9到 44 mu;m。在室温下，石墨烯层压板的导热系数在40~90W/mK之间。出乎意料的是，石墨烯薄片的平均尺寸和排列 方式比石墨烯层压板的质量密度更是定义热传导的更重要的参数。在未压缩和压缩的层压板中，热导率随石墨 烯薄片的平均尺寸呈线性增大。当压缩的薄片平均尺寸相同时，压缩的层压板具有较高的导热性。用导热系数 比塑料高600times;的石墨烯层压薄膜覆盖塑料材料可能具有重要的实际意义。

关键词：石墨烯层压板，导热性，光热技术

摘要:

石墨烯¹ 已知具有异常高的固有导热率。^2,3 使用光热拉曼技术对悬浮石墨烯进行的首次测量显示 ，在室温下，导热系数K值大大超过了大块石墨，即 K = 2000 W/ mK 。 用光热法进行了独立的测量^4,5 和扫描热 显微镜⁶ 证实了这一结论。尽管石墨烯的声子色散和晶 格不谐性相似，但石墨烯的K值仍能高于石墨的基面。这个有趣的事实可以用二维(2D)晶格中长波长声子输运的细节来解释。^3,7,8 即使热输运是扩散，二维石墨烯 中的长波长声子具有异常长的平均自由程(MFP)，受样 品大小的限制。³ 用不同的术语来表示，这意味着声子 的Umklapp散射本身并不足以恢复二维晶格中的热平衡 。后者导致了少层石墨烯(FLG)的导热系数与样品中原子平面数的异常依赖性。石墨烯固有热导率与样品尺 寸的对数散度的预测8最近也发现了实验性的证实。⁹ 其他有趣的石墨烯中声子热传导的特征包括对石墨烯色带宽度的非单调依赖性¹⁰ 以及强同位素和点缺陷散射效应。¹¹石墨烯优异的导热性能和石墨烯的柔韧性激发了对各种复合材料的研究，其中石墨烯及其衍生物发挥了填充材料的作用。^12minus;16 液相剥离(LPE)石墨烯可以廉价、大量地生产，这使得石墨烯填料更加实用。LPE石墨烯 和FLG薄片的适当混合物在热界面材料(TIMs)中具有良 好的填料性能^12,13 以及热相变材料(PCMs)。¹⁷ 石墨烯作为填料比碳纳米管（碳纳米管）更有前途，因为它与基体材料的热耦合更好，而且LPE石墨烯的成本大大更 低。石墨烯在复合材料中的负载分数相对较低，例如，在TIMs中高达10在pcm中的含量高达20%。¹⁷ 石墨烯和FLG薄片也被用于金属模板，以增加热传导。¹⁸ 此外，还表明了化学气相沉积

Received: May 28, 2014

Revised: July 31, 2014

copy; XXXX American Chemical Society A dx.doi.org/10.1021/nl501996v | Nano Lett. XXXX, XXX, XXXminus;XXX

(CVD)石墨烯涂层由于CVD过程中铜晶粒尺寸的增加，石墨 烯涂层可以增加铜薄膜的导热系数。¹⁹

另一种可能应用于热涂层的不同类型的石墨烯基材料是 石墨烯层压板(GL)。²⁰ GL层中化学衍生的石墨烯和FLG薄 片以重叠的结构紧密排列。在聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET) 衬底上沉积GL薄膜是很常见的。沉积的GL薄膜可以被卷制 压缩。考虑到各种塑料材料导热涂层的日益需要，研究石 墨烯层压板的热性能是很有趣的。考虑到石墨烯薄片重叠 区域的随机性、薄片尺寸和厚度的大分布以及缺陷和无序 的存在，这种材料的热传导物理是平凡的。了解德国劳埃 德船级社层的热特性和了解限制热传播的材料参数，有助 于优化德国劳埃德船级社热涂层的实际应用。

本文利用一组质量密度和GL厚度从~9~44mu;m的沉积和压 缩样品，研究了GLon-PET的导热系数。测量采用光热拉曼 技术进行。^2,3 光热技术最初被引入用于微米尺度的悬浮 石墨烯样品² 已扩展到宏观悬浮薄膜。本文的其余部分组 织如下。首先，描述了样品的结构，然后概述了热测量和 实验结果。然后提供了组成GL的FLG中的导热理论，以辅 助实验数据分析。关于样品制备和热数据提取的其他细节 在方法部分给出。

石墨烯层压层沉积在PET基板上。对一部分样品进行了轧辊压缩。因此，样本被表示为“未压缩”和“压缩”。其他细节在方法部分提供。广泛使用的PET是一种用于制造各种容器的塑料材料。在室温下，PET的导热系数在0.15~0.24W/mK范围内极低。PET的低k值限制了它的应用。GL层厚度由横断面扫描电镜(SEM)测定，测定范围为sim;9~44mu;m。由于厚度的不均匀性，在分析中使用了几个位置之间的平均值。得到的GL层的质量密度在1.0~1.9g/cm³之间变化. 电阻测量值在1.8minus;6.1Omega;/□的间隔范围内。在图1中，我们给出了GL-on-PET的横截面扫描电镜，其中PET衬底物和GL层很容易区分。

层压板由不同尺寸和形状的单层石墨烯和FLG薄片制成。对于热性能的定量分析，我们需要关于平均薄片大小的准确统计数据。由于尺寸和形状的变化很大，这项任务很不稳定。图2a，b显示了未压缩和压缩的GLon-PET的代表性SEM显微图。我们进行了广泛的俯视图扫描电镜研究，以确定平均片大小D，这被定义为每个片的最小和最大直径的平均值。为了积累足够的统计数据以准确计算D，每个样品都考虑了超过100个片。图3显示了每个样品的平均片尺寸D与其表观值的收敛性。我们可以看到，在sim;50薄片被包含在分析中后，平均尺寸饱和到一个特定的明确定义的值。表1提供了样品的命名法及其相应的薄片大小。我们采用非接触光热拉曼法进行热研究。³直接确定热导率，而不需要从热扩散系数数据中计算它。种技术最初用于测量石墨烯的热性能用微拉曼光谱仪作为温度计来测定局部温度升。拉曼激励激光器也被用作加热器。测量过程包括两个步骤：校准测量和与功率相关的拉曼测量。采用488nm激发激光器（雷尼肖）进行分析，功率水平在1~10mW之间变化。GL-on-PET样品被切割成矩形的带状形状(长3cm，宽1mm)，并悬挂在一个特别设计的样品支架上（见图4）。大型铝垫minus;夹作为理想的散热器，确保与GL层良好的热接触。校准测量在冷minus;热电池(LINKAMTHMS-600)中进行，样品的温度在外部控制。用于此测量的设

图一. (a)未压缩（样本#1）和(b)压缩（样本#5）GL-on-PET的横断面SEM图像。伪颜色用于表示石墨烯层压板（勃艮第）和PET（黄色）层。对于未压缩和压缩样品，所示GL层的厚度分别为sim;44和24mu;m。对于压缩和未压缩的GL-on-PET，PET衬底的厚度均为sim;110mu;m。从显微图中可以清楚地看到层压板厚度的变化。

校准测量在冷minus;热电池(LINKAMTHMS-600)中进行，样品的温度在外部控制。用于此测量的设备能够控制温度从从-196到600C，温度稳定性低于0.1C。采用较低的拉曼激光器激发功率(sim;1mW)来避免局部激光诱导加热。由于低激励功率水平降低了信噪比(S/N)，我们将曝光时间增加到10秒，以达到可接受的信噪比。对每个温度重复测量三次，以提供平均值。校准测量给出了拉曼G峰位置作为样品温度的函数。图5显示了两个未压缩的GL-on-PET样品在20到200°C的间隔内，G峰谱位置作为温度T的函数。我们可以注意到在检查的温度范围内有一个极好的线性拟合和两个相似样本的线斜率值。斜率决定了这些样品的G拉曼峰的温度系数chi;_G asymp;minus;1.9 times; 10^minus;2 cm^minus;1/K。应该记住，chi;_G值不仅取决于样品的性质，还取决于提取样品的温度范围。测量的第二部分是记录悬浮的GL-on-PET样品的拉曼G峰位置（见图4），作为激发激光功率增加的函数。用功率计(ophir)替换样品，测量样品表面的功率。通过将功率计放置在悬浮的GL-onPET色带下的样品支架的沟槽中来确定吸收功率。使用不同厚度的GL层的样品来阐明厚度的影响。结果表明，大部分功率被样品吸收，只有一小部分（低于1%）未被吸收

图2-(a)未压缩（样本#3）和(b)压缩（样本#4）GL-on-PET的顶视图SEM图像。石墨烯层压板由任意形状和随机平面内取向的石墨烯和FLG薄片的重叠层组成。虽然大多数薄片沿着PET基底排列，但一些薄片显示出垂直方向，在SEM图像上可以看到明亮的白色区域。请注意，在压缩的GL-on-PET样品中，不正确排列的垂直薄片的数量大大减少。

图3。GL-on-PET样品中FLG薄片大小的统计分析。计算出的平均薄片大小显示为考虑到的薄片数量的函数。提供了未压缩（样本1）和两个压缩（样本4和#6）GL上PET的数据。请注意，在计算到的薄片的数量超过约100个后，薄片的尺寸收敛到渐近平均值1.10、1.18和0.96。Table 1. 样本命名法

<td

剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料</td

资料编号：[603933]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word