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顺序膜生物反应器和电氧化工艺处理垃圾渗滤液流程

Mehdi Zolfaghari, Karama Jardak, Patrick Drogui, Satinder Kaur Brar,Gerardo Buelna, Rino Dube

摘 要

使用硼掺杂金刚石电极(BDD)并且配备有超滤和电氧化工艺(EOP)的高性能膜生物反应器(MBR)的组合可以有效地处理高度污染的旧垃圾渗滤液。MBR和EOP被用于进行原料和预处理垃圾渗滤液的优化。因为3/4的垃圾填埋场渗滤液集中在冬季，所以季节性变化显著影响两个过程的性能。对于MBR，有机负载率为1.2 gCOD/L/天，污泥保留时间为80天，这被认为是COD，TOC，铵离子和磷的最佳操作条件，去除效率分别达到63,35,98和52％的平均水平。EOP的最佳性能是当前强度为3A，处理时间为120分钟的时候。电氧化的流出物由于存在自由基和有机氯化化合物而更具毒性。如果使用EOP作为预处理方法，则通过汽提或同化污泥来除去这些化合物。此外，EOP的能量消耗分别从生物处理和原垃圾渗滤液的22KWh/m³降低到16KWh/m³。

关键词 垃圾渗滤液；膜生物反应器；电氧化工艺；能源消耗；去除效率；邻苯二甲酸二-2-乙基己酯

第1章 介绍

由于几个原因，在普遍的高质量废水中，垃圾渗滤液(LFL)无疑是在处理方面最具挑战性的废水之一（Gotvajn等人，2009年; Urtiaga等人，2009年; Zhouet等人，2016年）。首先，LFL的流失率因填埋场的季节和使用时间而大不相同。其次，其特点取决于多年的操作，降水量和填埋类型。最后，它具有高浓度的氨的毒性，低（生化需氧量、化学需氧量(BOD、COD)）比，以及重金属和新兴污染物 (Kjeldsen等人，2002年)。随着LFL变旧，更复杂的溶解有机物(DOM)由简单的溶解有机物产生，这大大降低了生物处理的COD去除效率。因此，物理化学过程安装似乎是不可避免地会适当消除顽固的DOM（Aloui等人，2009年; Bashir等人，2013年; Gotvajnet等人，2009年）。旧垃圾渗滤液的棕色着色表明这些DOM具有高分子量，称为腐殖质（HS），其作为吸附金属和新兴污染物的最佳介质（Panizza和Martinez-Huitle，2013年）。此外，LFL具有最高的检测率和各种新兴污染物的浓度（Oturan等人，2015年）。

由于低BOD和磷浓度，高浓度的氨和新出现的污染物，这使得常规生物过程预期对LFL的处理效率来说较低。膜生物反应器（MBR）因此被广泛应用于LFL的处理中，在氨去除高性能生物硝化或吹脱（Ahmed和Lan，2012年; Gotvajn等人，2009年）后，金属和新出现的污染物通过污泥吸附，最后通过膜的浊度和悬浮固体（Ahmed和Lan，2012年）。MBR的浓缩效应含有难熔的化合物，主要是HS，具有低量的氨和金属，这是高级氧化过程（AOP）（Schwarzenbeck等人，2004年），特别是电氧化过程（EOP）的理想选择（Urtiaga等人，2009年; Zhou等人，2016年）。EOP利用的主要目的是将腐殖质去除或转化为可生物降解的有机物（Panizza和Martinez-Huitle，2013年），或在用作后期处理时最大程度地消除COD，在EOP中的COD主要通过直接氧化（在电极表面上的氧化或通过羟基自由基）除去，同时通过间接氧化（与氯氧化剂的反应）（反应在附录A中）除去氨（Bashir等人，2009年; Chu等人，2015年; Deng and Englehardt，2007年; Panizza and Martinez-Huitle，2013）。

LFL处理厂的污泥处理也是一个问题，由于污染物浓度高，污泥的低产量或零产量将是有利的，这可以通过同时利用MBR和EOP来实现（Zhou等人，2016年）。这两种方法在形成低量的固体残渣和去除新兴污染物方面的效果是众所周知的（Fernandes等人，2012年）。到目前为止，所有的研究都将EOP作为生物处理垃圾渗滤液的后处理（Aloui等人，2009年; Bashir等人，2013年; Chu等人，2015年; Fernandes等人，2012年; Urtiaga等人，2009年），但是有机氯化合物和剩余游离基的产生是主要问题。在此研究中，使用MBR和EOP的组合来完成以最佳顺序有效地对旧土地渗滤液的处理。首先，在MBR中，根据各种操作条件和季节变化开发和优化污泥。其次，使用因子和中心复合设计模型来估计氧化性能的最佳条件。最后，基于最佳去除效率，最低能耗和毒性确定两个过程的优化顺序。邻苯二甲酸二-2-乙基己酯（DEHP）也作为在填埋浸出液中疏水性新兴污染物的模型进行了调查。

表1-1 符号列表

第2章 材料与方法

2.1 垃圾渗滤液取样

本研究中使用的城市垃圾渗滤液从Frampton的垃圾填埋场（加拿大魁北克省）收集，容量为180吨/天，年平均产量为100m3/天垃圾渗滤液。垃圾填埋场位于魁北克市东南约60公里处，主要收集来自加拿大魁北克省Levis家庭聚集的废弃物。每月从2750立方米储罐取样，通气前处理。所有样品在应用于MBR或EOP之前立即储存在4℃的环境中。LFL的流量和特性随季节而变化，尽管高降水量在全年均匀分布。在春季（4月和5月），降雪和融化的雪导致稀释的垃圾渗滤液的产量较高。冬季降水（十二月至3月）呈雪状。此外，冻结温度（图1-S），大大降低了LFL的生产。因此，原始垃圾渗滤液的特性有一个由冬季高负荷到春季和夏季高度稀释的波动。值得一提的是，弗兰普顿垃圾渗滤液处理工艺包括曝气池，用于进行预处理，其次是生物曝气塘，用于后期处理泥炭吸附。

2.2 实验过程

在本研究中使用的膜生物反应器包括5个浸渍槽，浸没中空纤维超滤（ZW-1，Zenon环境公司），其标称孔径为0.04毫米，总过滤表面积为0.047平方米。将进料和过滤蠕动泵控制为110s的过滤循环和10s的反洗和通过四倍的过滤流速来进行控制。自动化和膜洗涤在以前的研究中有过充分描述（Zolfaghari等，2016年）。

电氧化实验室规模电池包括1升有机玻璃储罐，1升反应罐（尺寸为10* 5* 12厘米），配备阳极和阴极，电极间间隙为2厘米。阳极具有65平方厘米的固体表面积，0.1厘米的厚度和45平方厘米的空隙表面积。矩形阳极电极由涂有硼掺杂金刚石（Nb / BDD）的铌制成，而阴极由具有与阳极相同的物理特性的钛制成。目前是由直流电源供应商Xantrex的XFR 40e70 VA（ACA Tmetrex，密西沙加，安大略省，加拿大）提供。使用具有170mL / min流速的蠕动泵用于在储存和反应罐之间的液体再循环。在反应罐中也使用磁力搅拌器以使液体均化。两个反应器的示意图示于补充文件（图2-S）。

2.3 MBR的启动

MBR试验最初由从加拿大魁北克省魁北克市东部城市污水处理厂收集的活性污泥接种。通过将原始LFL设置为48小时的水力停留时间（HRT）和200天的污泥保留时间（SRT），在连续模式下进行适当微生物的开发。在启动阶段的28天期间，污泥浓度（由挥发性固体（VS）浓度表示）从2.5g/L增加到7.1g/L。随后，HRT逐渐降低至18小时，以开发氮化并评估不同操作条件下MBR的性能。在所有实验组中，溶解氧和温度分别保持高于7plusmn;0.8mg/L和约17.5plusmn;1°C。

2.4 EOP的实验设计

对于过程的建模和优化，应用中心复合设计(CCD);和使用因子设计(FD)来理解可变参数的统计学意义，包括：电流强度(X1)，处理时间(X2)和季节变化(X3). 由于氨和金属的去除几乎不依赖于操作条件，COD和总有机碳（TOC）去除效率被认为是模型的响应。对于FD，需要八组实验，其中每个因子固定在其极限。另一方面，在CCD模型中，需要18个额外的实验组，其中固定实验在结构域的中心进行，而其他四个是每个分类因子的轴向测定（补充文库中的实验序列：表1-S）。

在因子设计中，根据以下模型（等式（1））估计每个因子及其相互作用的影响：（1）

其中Y是实验响应，b0是所有八个实验的响应的平均值，Xi是变量，bi表示每个因子的效应，最后bij表示变量i和j对响应的相互作用效应。使用变量极值的响应的算术平均值之间的一半差来测量实验系数（b）。为了优化每个因素，通过十八次额外实验进行CCD模型，并通过二阶模型（方程（2））估计结果。

(2)

其中bi，bii和bij是线性，指定变量的二次和交互效应，ei表示残差项。使用设计专家软件（设计专家7，State-Ease Inc.，Minneapolis，USA）计算这些多项式模型的系数。实验条件和反应值完全描述在补充文件中（表1-S）。由于在原料和处理过的垃圾渗沥液矿物的高浓度，支持电解质在电解过程中是不必要的。通过将再循环泵流量增加到其最大值（170mL / min），传质系数保持在最高点。

2.5 抽样和分析

对于监测MBR，采集入口和出口样品需要每周两次。对于EOP，在每次结束时都要取样实验。在分析之前，对于两个实验，取50m L样品并对样品之一进行酸化，中性和酸化样品保持在4℃。以相同的时间顺序直接从MBR中提取浆料样品，以测量总固体和挥发性固体(TS,VS)。COD，BOD5的分析方法：颜色，TOC，Ntot，氨，硝酸盐，亚硝酸盐和正磷酸盐TS，VS，混合液悬浮固体（MLSS），混合挥发性悬浮固体(MLVSS)，总计碱度（TA）和水蚤和弧菌生物发光毒性从Zolfaghari等人以前的研究中采用（2016，2015）。

使用二氯甲烷（DCM）的液 - 液萃取用于萃取和GC / MS，其中N-十五烷作为间接标准用于分析DEHP（回收率为81％）。作为DEHP和HS之间的结合在DCM的存在下是可逆的，吸附的DEHP可以通过L/L提取容易地提取（Akkanen等人，2001）。GC/MS对DEHP的分析在以前的研究中有完全描述（Zolfaghari等，2016）。

第3章 结果

3.1 MBR优化处理原始LFL

在显影所需浓度的活性污泥后，按照4级进行同化，表1中逐渐增加HRT，随着有机负荷率（OLR）的增加，从而导致额外污泥的生长。因此，为了控制结垢率，SRT应该慢慢减少。第四阶段中HRT的降低，F/M比突然增加并且高于正常范围，不稳定。选择颜色，COD和TOC这三者的去除以确定MBR在不同阶段的性能。根据图1，最佳COD，TOC和颜色去除在HRT为32 h，和SRT为160天的时候，值分别为65.8,33.2和20.9％。虽然氮化从HRT开始18 h后（第57天），但由于MBR的性能显著使得有机负荷率（2.1g COD / L /天）降低，此时通过保持低SRT同化期，挥发性固体浓度逐渐降低至9g / L。

优化阶段在同化阶段完成后，运行条件如下：HRT = 32 h，SRT = 80天，TS和VS浓度分别为16.48和8.94 g / L。 SRT从160天减少至80天，TS和VS浓度的归一，以及调节膜的污染。 反应堆的启动在6月初进行，当LFL通过高沉淀稀释时，通过改变季节降水(主要是以雪的形式,土地中的液体被冻结)，从而导致LFL的流速和表征显著变化。 因此，优化期是分为两个

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