微污染水的硫自养反硝化外文翻译资料

微污染水的硫自养反硝化

摘要：营养物浓度过高引起的富营养化是许多天然湖泊和水库面临的一大难题。从低C/N水体中去除氮污染已成为当务之急。摘要研究了以硫化合物为电子供体的自养反硝化反应。通过实验室规模的实验，发现不同的硫化合物和不同的载体对不同的处理性能有不同的影响。选用硫代硫酸钠是最佳的电子供体，由于其反硝化效率高、成本低、抗高水压能力强等优点，使硫代硫酸钠成为合适的载体。最后确定了该工艺的最佳运行参数。然后，在中国的西湖进行了一项实验是关于微污染水的试验。结果表明，以硫代硫酸盐为电子供体的自养反硝化是可行的，适用于微污染的湖水。

关键字： 自养反硝化； 微污染水； 硫代硫酸盐； HRT； 液压加载速率。

介绍

中国有许多重要的湖泊，比如西湖、太湖和巢湖，都位于人口稠密的农业区。由于氮肥在农业和种植中被广泛使用，氮化合物被冲入雨水中，进入附近的湖泊，最终导致了尤特罗菲的阳离子。此外，水体中大量的氮也极大的威胁着渔业和人体健康，因为铵对水生生物有毒，而亚硝酸盐是一种危险的癌症诱导物，可能会引起婴儿的甲氧基蛋白血症。因此，脱氮是一项非常重要的工作。另一方面，在自然条件下，所有形式的氮都趋向于转化成硝酸盐，在地表水中稳定地存在，如硝酸盐，在西湖水中硝酸盐的含量占总氮的比例是60%-70%。因此，脱氮防止水体富营养化和控制氮污染成为一种紧迫的问题。

由于自然水体中的氮和碳污染物的浓度相对较低(这就是为什么被称为微污染）大多不超过10 mg/l，治疗过程必须专门为这个角色设计。目前，异养反硝化是最常用的反硝化过程。它需要有机碳为硝酸盐的还原提供电子,同时,为异养微生物的代谢提供碳源,在这一过程中存在一些问题,包括残余有机物可能造成二次污染和大量剩余污泥的最终处置。

自养性反硝化是对异养性的一种有益的选择。自养性反硝化是通过自养的反硝化细菌利用无机脱氮的材料作为电子供体和碳源。虽然自养细菌的缓慢生长可能导致较低的治疗效率，但它给自养过程带来了两个重要的优势(Soares，2002;Rocca et al .,2007;Sierra-Alvarez et al .,2007)。首先，它不需要任何外部有机碳源(甲醇、乙醇或乙酸)，它可以降低二次污染的风险，降低细胞产量和污泥的生产，减少污泥的处置。目前，关于自养性脱氮的研究已经被分成两种方向:一种是基于氢的(Lee和Rittmann，2003;Wang and Qu，2003)，在其中使用了氢气，而另一种是硫化合物，硫化合物如硫化物和元素硫，被利用(Moon et al.,2004，2006)作为电子供体。由于处理氢气的危险和困难，以硫为基础的工艺得到了越来越多的关注。基于硫的自养性脱氮的化学计量方程式可以被描述为(Koenig和Liu，2001)。

1.10S NO₃^- 0.76H₂0 0.40C0₂ 0.08NH₄^-→1.10S0₄^2- 0.50N₂ 0.08C₅H₇0₂N 1.28H
0.844S₂0₃^2- NO₃^- 0.347C0₂ 0.086HCO₃ 0.086NH4 . 0.434H₂0→1.689S0₄^2- 0.5N₂
0.08C₅H₇0₂N 0.697
0.421H₂S 0421HS^- NO₃^- 0.346CO₂ 0/086HCO₃^- 0.086NH₄^-→0.842S0₄^2- 0.5N₂ 0.086C₅H₇O₂N 0.434H₂0 0.262H

到目前为止，基于硫的自养反硝化的研究主要是用元素硫作为电子供体。Park et al.(2002)首先证明了可行性。他们研究了进水浓度和氮肥利用率（NLR）的影响，并验证当硝酸盐达到175mg/L和NLR时，95%的硝酸盐可以被去除。
2.46公斤/天)氮去除与影响浓度和NLR密切相关，moon et al.(2006)发现硫颗粒的大小对脱氮过程有很大的影响。小颗粒能提高效率，但如果颗粒太小，就可能被冲出来，并与细菌一起排出。由于碱的消耗,石灰经常被用于硫-石灰石的形式，以提供足够的碱度,之后，Sierra-Alvarez et al.(2007)发现,将7.3mmol/l硝酸盐去除95.9%,废水中的亚硝酸盐含量非常低。氮气的产生遵循了Koenig and Liu(2001)提出的化学计量方程式。发现一些自养型脱氮剂可以利用元素硫，同时将硝酸盐还原为氮气，如硫杆菌（Moon et al.,2008；Koenig et al.,2005）和硫微螺旋菌(Brettar et al.,s 2006)。

使用硫化物作为电子供体，代表了另一种对硝酸盐和硫化物同时从废水中去除的方法。例如，Vaiopoulou et al.(2005)发现几乎所有的110mg/l的硫化物都被去除，而脱氮效率达到了100%，而s/n比和硫化物浓度是这一过程中至关重要的影响因素。LU（2009）研究了这一过程的机理，并揭示了在高NLR中，硫化物首先被氧化为单质硫，但在低浓度和长时间的水力滞留时间（HRT）中，大多数硫化物直接被氧化为硫酸盐。然而，Fajardo et al.（2014）研究了某些因素对脱氮过程的影响，发现硫化物浓度为200毫克/升，可以抑制这一过程，而48毫克/l的亚硝酸盐则可抑制50%。Moraes et al.(2012)也对硫化物的抑制有类似的结论。

富营养化是许多自然湖泊和河流的慢性病。微污染的特点是污染物的浓度低，c/n的比例较低，使生物处理更加困难。含硫的自动营养反硝化可以为这种疾病提供一种治疗方法。

然而，它的实际应用从未被报道过。另一方面，很少有研究把注意力放在另一个可能的电子供体硫代硫酸盐上，为了了解基于硫的自养性反硝化的适用性，重点研究了微污染水的硝酸盐去除，以找出最适宜的含硫电子供体，适宜的工作条件，以及实际应用的可行性。

1材料和方法
1.1试验装置
如图1所示，5个实验室规模的上流式生物过滤器。用于连续的脱氮，从富含氮的水中。四个反应堆(被命名为L1、L2、L3和L4)是相同的，包括一个直径为88毫米的圆柱形玻璃管，有效高度为0.5米，有效容积为3.0L。第五（L5）反应堆的体积相同，但内部直径为62毫米，高度为1.0米。使用了两个试验级生物过滤器来验证其适用性。第一种（称为P1）上流式生物过滤器采用PVC，内部直径为300毫米，高度为4.2米，有效容积为300L，设计的全处理能力为12立方米/天。第二个试验级(P2)反应堆是一个向下流动的生物过滤器，一个由混凝土制成的矩形罐。它被分为两个单元，每个单元长度为4米，宽度为3米，有效深度3m（2m过滤载体和1m额外高度），并设计了900米/天的全处理能力。
自来水被用于实验室规模的反应堆，因为它的氮含量与微污染的地表水非常相似。可溶性硫化合物,Na₂s和Na₂s₂o₃。根据硝酸钾的浓度，加入了1.0 S/n(mol /mol)。这个城市的自来水是酸性的（pH值大约6.0-6.2），所以在驯化期间加了碱，使pH值达到6.5-7.0。全年的水温从5到30摄氏度。在中国杭州西湖边的水预处理装置中，源水来自钱塘江，在水预处理过程中进行了凝固沉淀处理。预处理过的水从沉降罐中抽出，进入到试水反应堆中。陶瓷(直径5-10毫米)用作实验室和试验级反应堆的载体，但当使用单质硫作为电子供体时，硫-石灰石(diameter5-8mm)同时被用作载体和碱。这些反应堆是用从木本帕尔污水处理厂得到的消化污泥。为了模拟自然温度，没有安装温度控制器。在与微生物接触后，对废水进行总氮（TN）、硝酸盐、亚硝酸盐和硫酸盐采样和测定。

图1反应堆的示意图。

1.2分析方法

根据标准方法（APHA，美国公共卫生协会等，1999）确定了硝酸盐、亚硝酸盐和TN。采用紫外分光光度法测定了硝酸盐和TN的含量，并采用1，2-乙烷二胺、n-1-萘基二氢氯化物分光光度法进行亚硝酸盐测定。采用离子色谱（MIC,Metrohm)进行硫酸盐测定。

2．结果与讨论

2.1还原硫化合物作为电子供体选择

在三个实验室规模的反应堆中进行了电子供体的选择。L1反应堆中装有2.0 L硫-石灰石。另外两个反应堆，L2和L3，都装了2.0 L陶粒作为载体。所有的反应堆都使用13mg/l硝酸钠溶液，L2和L3分别加入Na₂s和Na₂s₂o₃，其S/n比(m/m)为1.0。

所有反应堆的运行时间超过150天。表1显示了反应堆在稳定运行期间的反硝化性能。所有三个反应堆都受到HRT和水温的影响。在10摄氏度以下的情况下，脱氮效率低下且不稳定。因此，比较在两个温度区域进行比较:10-20摄氏度及高于20摄氏度。

从表1中可以发现，当温度在10到20摄氏度之间变化时，在L1中可以去除硝酸盐49.8%和40.0%的TN，其中元素硫被用作电子供体。对于L2反应堆来说，只有46.7%硝酸盐和36.7%的TN可以被移除。与此同时，在同样的HRT 4 h中，L3反应器的硝酸钾和TN的去除可以分别达到92.1%和79.9%。此外，废水亚硝酸盐与电子供体不同，它揭示了生物过程的不同完成情况。由于元素硫的溶解度较低，其电子提供能力有限，导致不完全脱氮过程。

另一方面，Na₂s和Na₂S₂o₃都是可溶的，但是Na₂S₂o₃反硝化性能更有效。

当温度超过20摄氏度时，差别变得更加明显。L2仍然是最无效率的，而温度的升高并没有提高反硝化效率。然而，由于高温，硫和硫代硫酸盐系统都得到了显著的改善。在L1中，70%以上的硝酸盐和TN被移除，在L3中超过90%的TN和几乎所有的硝酸盐被移除。所有反应堆的废水亚硝酸盐仍然很低，特别是在L3中，即使HRT被缩短为30分钟。表1所示的结果表明，虽然所有还原硫化合物理论上都能提供反消化过程的电子，但硫代硫酸盐从溶解度的综合比较，电子的可用性过程完成，稳定性，以及处理效率都比其他两种类型都优越。

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