磁粉强化混凝膜过滤处理微污染地表水外文翻译资料

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磁粉强化混凝膜过滤处理微污染地表水

王捷，刘露露，杨军，杨莎莎，张宏伟， 何嘉慧，郭兴飞

摘要：将磁强化凝固膜过滤（MECMF）工艺引入微污染地表水处理。通过添加磁粉（MP）以增强凝结来进行该过程。通过对比水质参数，包括溶解有机碳（DOC），UV254和MECMF渗透物的浊度和凝聚/絮凝膜过滤（CFMF），结果表明，在CFMF过程中，MECMF过程中的去除效率更高。根据归一化的通量和电阻分析，膜通量下降相对缓慢且不可逆的抗污染性在MECMF过程中较小。通过分析渗透物和原水的三维荧光，可以清楚地看出MECMF工艺的渗透质量明显优于CFMF工艺，这突显了MECMF中蛋白质样物质的去除更为有效

此外，MP的加入可以在凝聚过程中在胶体物质之间提供洛伦兹和磁偶极子力，导致碰撞频率和效率的增加以及具有高分形维数的大尺寸絮凝物的形成。大而高的分形维絮凝物可形成多孔饼层，可增加透水性。在上述研究结果的基础上，提出促进絮凝物发展的磁强化凝固可以在一定程度上调节饼层结构，减轻膜污染。

关键词：污垢缓解，磁增强凝固膜过滤（MECMF），磁粉（MP），微污染水

引言：随着工农业的快速发展，水质安全已经提上议事日程。由于水生环境的恶化以及日益严格的水质标准（Feng et al.2012）。因此，迫切需要保护水资源和开发水处理技术。 用于高质量渗透物的膜过滤是饮用水处理领域中的一种有前景的技术（El Rayess等人2011; Hiroshi等人，2014）。污垢是膜过滤过程的主要缺点之一，其可导致通量下降，并导致更高的水处理成本和甚至膜的劣化。通常，膜污染主要由可溶性微生物产物（SMP）和细胞外聚合物物质（EPS）引起（Park等人2005; Kim和Dempsey 2013）。在膜污染方面，许多研究都集中在加入各种化学化合物以减轻随后的膜污染，例如粉末活性炭或磁性离子交换树脂（MIEX）（Zhang et al.2007; Hsu＆Singer 2010; Remy et al.2010; Jamal Khan et al.2012）。化学凝固已被广泛用作减轻用于饮用水处理的微滤/超滤（MF / UF）膜中膜污染的方法。因此，在文献中研究了添加磁粉和凝固的组合。

磁强化凝固（MEC）已应用于水处理和净化，它是一种有效的增强絮凝技术（Gokon等人.2002; 2; Hu等人.2012; Wang等人.2013a，b; Yong等人.2013）。 MEC的机理在图1中简要描述。在常规凝固过程中形成的微小絮凝物随着磁粉（MP）的添加而逐渐增加。随着MP的引入，颗粒含量和碰撞效率增加。采用MP的絮凝物构成核心。通过磁力凝聚，吸附和架桥，带电粒子和轻微溶解的污染物可以被有效吸附，从而进一步产生具有更强移动能力的更大的磁性絮凝物（Lipus等人.2001; Tauxe等人.2006，; Stolarski等人.2007 ）。

郭等人.（2012）采用磁力凝固工艺处理高浊度矿井水，表明磁力凝固是去除化学需氧量（COD）和悬浮物（SS）的最有效方法之一。张等人研究了磁性纳米粒子对无机混凝剂的影响及其凝固性能。（eor2）。他们发现碱性2.0（MPCl2.0）的磁性聚氯化铝（PAC）在去除浊度和溶解有机（DOC）方面比普通PAC表现更好。 MPACI2.0s生产大而松散和弱的絮凝物，这在磁粉回收中是首选。 Hu等人（2011）和Li（2012）采用磁凝固工艺处理微污染水，表明该技术不仅改善了水质，还改善了絮凝物。发现MEF在处理微污染水中有效去除COD（54.17％），浊度（99.28％）和TP（75.82％）（Li 2014）。

综上所述，本研究在膜过滤过程之前引入了磁强化混凝。研究了磁化对凝结效应的影响。组合技术的主要目标是提高污染物去除率，实现更高质量的渗透并减少膜污染。

方法

实验材料

采用PVDF中空纤维膜平均孔径 图1为形成磁凝固 0.1um，有效表面积为0.04m2（天津

Motimo膜技术有限公司，中国）。

图2 （mu;m）磁粉的SEM分析

将10至35um尺寸的磁粉（FesOa，99％）（参见图2）与FeCls一起用作磁性凝结剂以增强凝结。 MP与FeCl 2的质量比为1：4。原水来自滦河。现场检测给水的特性。水样的特征列于表1中。

磁强化凝固和过滤实验

采样后，立即使用磁性凝固剂使表面微污染水凝固。将凝结剂溶液加入1L悬浮液中并以200rpm快速混合3分钟，然后以25rpm缓慢混合25分钟。使溶液沉降30分钟。收集沉降30分钟后的整个凝结的悬浮液。膜组件用于在100kPa的恒定压力下过滤上清液。测量渗透物样品的浊度，DOC和UV254吸光度。用常规凝结剂作为对照组进行另一次凝固膜过滤实验。为了研究直接凝固处理地表水的效果，在实验过程中没有进行pH调节。

分析方法

用TOCVcph分析仪（TOC-VCPH，Shimadzu，Japan），紫外分光光度计（UV2550，Shimadzu，日本），浊度计（2100，Hach，USA）和pH计（PHS-25，Leici）测量DOC，UV2s4吸光度，浊度和pH。分别采用图像分析软件分析絮体图像的采集，计算平均粒径分布和分形维数，用电子秤（CN-SE，Sakura，China）记录通量下降。扫描电子显微镜（SEM）（XL30ESEM，Phillips，荷兰）用于分析滤饼层。通过使用发光光谱法（F7000，Hitachi，Japan）测定渗透物的激发 - 发射基质（EEM）光谱。通过扫描样品的激发和发射波长在250-500nm处获得EEM光谱。利用双蒸水获得的空白EEM光谱来确保扫描光谱的准确性。对于所有测量，激发和发射狭缝保持在5nm。 EEM光谱是轮廓的椭圆形状，其中X轴代表250-500nm的发射光谱，Y轴是200-400nm的激发波长。所有仪器均按照制造商的指示进行校准，以确保分析结果的质量。

结果和讨论

优化磁化时间

在我们之前的研究（Wang等人.2013a，b）的基础上，效率与磁强化凝固过程中的磁化时间密切相关。适当优化该因子可以显着提高处理效率。

研究表明，沉积在膜表面的较大尺寸的絮凝物使膜表面和絮凝物的亲和力变弱，这有助于减轻膜污染（Tran等人2006; Matos等人.2011）。此外，一般认为凝结效应与分形维数有一定的相关性。分形维数越大，凝固效果越好。因此，为了获得最佳的磁化时间，我们计算了不同磁化时间下的絮凝物尺寸和分形维数。实验结果如图3所示。选择最佳磁化时间（6分钟），得到絮体大小和分形维数峰值，分别为397.06 um和1.08。

表1 |天然表面微污染水的特征

*特定的紫外吸光度（SUVA）可以反映天然有机物质（NOM）的成分，并可以从UV254与DOC的比率计算得出。

图3 磁化时间对絮凝物参数的影响：絮凝物尺寸和分形维数

当MP达到饱和磁场强度时，剩余磁化强度最大。在这项研究中，磁铁的磁感应是不变的，MP的滞后效应影响凝固的加速，而磁化时间影响滞后效应，然后影响凝结的效果。磁化时间过长可能导致MP结块，分散性差，不利于增强凝结。因此，应将磁化时间控制在适当的范围内。

渗透质量分析

在不同的混凝剂剂量下对渗透水质量参数进行对比，以量化MECMF和CFMF过程。图4显示了在不同剂量的凝结剂下去除DOC，浊度和UV2s4。结果表明，当混凝剂用量为15 mg / L时，MECMF中的渗透液质量可以达到较好的质量，DOC，浊度和UV2s4的去除率分别为81.3％，95.4％和82.1o。随着混凝剂用量的增加，这些参数的去除率没有增加。而混凝剂用量为20 mg / L的CFMF达到最大值，但仍低于MECMF。

CFMF去除了原水中59-68％的DOC，而MECMF去除了最多69-81.3％的DOC（图4（a））。显然，MECMF可以更有效地去除DOC。 MECMF显示15 mg / L时的最大浊度去除率，而图4（b）中CFMF的浊度去除率为20 mg / L.随着凝结剂剂量的增加，观察到更高的UV2s4吸收去除。当剂量为15mg / L时，UV254去除率在MECMF中达到最大值。随着凝结剂用量的逐渐增加，去除率呈下降趋势。总体而言，MECMF在15 mg / L的测试剂量下去除了最多72％的UV254.MECMF中UVas4的去除率明显优于CFMF。

通过以上分析，发现磁凝固膜过滤可以在15mg / L的混凝剂用量下达到最佳水质，而CFMF工艺的优选凝结剂量为20mg / l。很明显，MECMF工艺不仅可以显着降低混凝剂用量，还可以提高渗透质量。

膜过滤性能

过滤期间归一化通量的变化如图5（a）所示。与单独的常规凝结相比，MP添加导致通量下降速度的降低。在过滤试验结束时，在CFMF和MECMF中分别观察到通量下降56.40和46.3o。因此，在磁性颗粒存在下，MECMF中的通量比CFMF中的通量高10.1％。

由于添加了磁粉，增加了颗粒含量和碰撞概率，在核心处形成了具有更强移动能力的磁性絮凝物。此外，絮状结构变得更致密，表面水中的纳米级颗粒聚集形成相对更大尺寸的粒子。因此，形成多孔滤饼层以拦截胶体颗粒并防止胶体颗粒沉积在膜表面和膜孔中，增加水的渗透性，并使通量的减少变慢。

图4 在不同剂量的凝结剂下去除DOC（a），浊度（b），UV254（c）

图5 添加MP对通量和电阻分量的影响。

此外，颗粒的添加导致抵抗力较低（Loulergue等人，2014），可以使用以下等式量化：

R_T= (1)

R_T=R_m R_i Rr=Rm RF (2)

Rr总阻力（m^-1），AP压力（Pa），u渗透压粘度（Pa s），J渗透通量（m³ m^-2 s^-1），R，可逆污垢（去除部分）通过定期物理清洗）（m^-1），R，不可逆污垢（不能通过常规物理清洗去除部分）（m^-1），Rr可逆污垢和不可逆污垢（m^-1）的总和，Rm清洁膜电阻（m^-1），其中R等于反洗后的电阻减去膜电阻和R，等于反洗前的电阻减去膜电阻。

过滤试验中的电阻变化如图5（b）所示。如图5（b）所示，MECMF和CFMF工艺的总电阻分别为0.76x10¹²m^-1和1.09times;10¹²m^-1，其物理清洗后不可逆污染分别为17.07％和24.38％。 Hiroshi等人（2014）提出，引起不可逆污垢的主要成分是亲水性有机物质，包括碳水化合物和蛋白质。添加MP可以加强蛋白质样物质的去除。总之，添加磁粉对减轻膜污染具有积极作用。

荧光EEM

为了研究通过添加MP去除物质的效果，溶解的天然有机物质（NOM）的荧光EEM光谱如图6所示。有机物质（例如，腐殖酸（HA）或蛋白质）可以通过以下方式分类：分析等高线图的形状和峰值。表面水的荧光EEM（图6（a））构成了代表两个主要NOM级分的四个区域或峰。在激发波长（Ex）270-320nm和发射波长（Em）375-415nm处存在典型的峰，其对应于报道的HA样NOM的范围（Coble等人，rogo; Sierra等人，2005）。次级峰，也对应于HA（Sierra等人，2005; Peiris等人，图8），出现在Ex / Em 235-255m / 425-445nm处。 Ex / Em 225-240nm / 325-350nm附近的高强度荧光EEM峰表明水中存在蛋白质样物质。在Ex / Em260-280nm / 290-320nm处出现另一个峰，其也对应于蛋白质类物质。该区域的HA峰值不太清晰可见，并且反映了与蛋白质样物质相比，表面水中存在的HA样物质的浓度水平相对较低。在荧光EEM中观察到的瑞利光散射区域已被证明包含与水中存在的胶体/颗粒物有关的信息（Peiris等人，2010）

从CFMF和MECMF获得的pemeates的荧光EEM如图6（b）和（c）所示。在凝固膜过滤过程之后，与来自原水的NOM相比，来自渗透物的所有NOM的强度降低。在图6（c）中观察到的用MEFMF处理的Ex / Em 225-240nm / 325-350nm周围的蛋白质样物质的强烈还原可归因于磁增强凝固过程。除了蛋白质类物质的强度降低之外，MECFMF工艺还使Ex / Em235-255nm / 425-445nm和270-320nm / 375-415nm周围的HA样物质从渗透物中峰值降低，与CFMF流程中的渗透物形成对比。 。

图6 （a）表面水的荧光EEM，（b）CFMF中的渗透物，（c）MECMF中的渗透物。对于CFMF方法，凝结剂剂量为20mg / L，对于MECMF，磁性凝固为15mg / L.

MECFMF渗透液中的蛋白质样物质比CFMF渗透液更有效地去除。然而，对于HA样物质，MECFMF的去除率并不像CFMF那样明显高。因此，MECFMF过程可以提供用于优化渗透物质量的替代技术

MEC对絮体形态的影响

从MECMF和CFMF工艺中收集的絮凝物图像显示在图7中。在CFMF工艺中形成的絮凝物更松散且更小。然而，磁性絮凝物的尺寸明显更大且密度更

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