高性能有机太阳能电池分层堆叠石墨烯阳极界面工程外文翻译资料

高性能有机太阳能电池分层堆叠石墨烯阳极界面工程

Yu Wang, Shi Wun Tong, Xiang Fan Xu, Barbaros Ouml;zyilmaz, and Kian Ping Loh

目前，太阳能研究的主要工作是开发具有成本效益的能源转换和储存系统。制备无机太阳能电池所需的材料和制备方法的高成本，使其广泛部署。寻找一种低成本的、可解决的、可解决的、可打印的、可打印的有机太阳能电池，在能源研究路线图中占据着重要的位置。有机太阳能电池的常规阳极是铟锡氧化物(ITO)，它消耗了太阳能电池制造成本的30%。由于铟的供应减少，高品质的ITO是昂贵的。在高温烧结过程中，ITO还存在脆性、酸、碱敏感性和铜铟硫化物反应界面形成等缺点。石墨烯薄膜被认为是新一代多功能、透明、导电的电极。石墨烯的吸引力来自于其低成本、高导电性、高导电性、化学鲁棒性和可弯曲性，而非ITO的成本上升和脆性。[4-6]特别是，二维石墨烯薄片正在成为柔性显示器、触摸屏和太阳能电池中ITO的替代物。[7-9]石墨烯的板材耐蚀性。Rs(F2D N)minus;1 F2D电导率和N的二维表层的数量。单层石墨烯的内在薄层电阻计算6 k和较低的ITO(10 - 20平方1)。[10]原则上,越来越厚,洛克(增加N)的石墨烯通过逐层叠加和掺杂石墨烯(增加F2D增加载体浓度)可以让外在薄层电阻的值降低至20平方1虽然不是微不足道的达到这个极限。[10]许多人对多层石墨烯薄膜的透明性和导电性感到兴奋，然而，在太阳能电池中石墨烯的最终性能可能受到其他因素的限制。首先，为了优化电荷转移，需要对石墨烯与光活性材料之间的界面能量偏移进行调整。

第二, 多层石墨烯的平面性和亲水特性必须得到改进，以使其具有像聚(3,4-乙基二苯硫噻吩)这样的可移植涂层:poly (styrenesulfonate) (PEDOT:PSS)。第三，石墨烯薄膜的制备必须在实现大晶粒晶体生长方面有所改进，同时在转移过程中减少有机残留物的污染。有机残留物对石墨烯薄膜的导电性、透明性和粗糙度有不利的影响。到目前为止，还没有报道说石墨烯在太阳能电池设备中取代后者时，能显示出比ITO更高的功率转换效率。[11]这凸显了在制造太阳能电池设备时优化任何因素的难度。

图1所示。多层石墨烯的)示意图电影由正常的湿传递(a)和直接耦合LBL组装(B)(N0,1,2,3)。

b)在石英衬底上的多层石墨烯薄膜(从1到8层)的光学图像。

c,d)在SiO2/Si衬底上的2- 3层石墨烯薄膜的典型光学显微镜图像。在石英上有1到8层的LBL石墨烯薄膜的紫外可见光谱。inset比较了LBL薄膜的透明度及其在550 nm处的理论值。f)用湿法、LBL和LBL酸掺杂的方法制备的石墨烯薄膜的板电阻与层数的比较。g)具有1 - 4层的石墨烯薄膜的拉曼光谱。h)从1到4层的全幅半最大值(FWHM) (2D)和峰值位置(2D)的拉曼光谱的统计结果。

研究石墨烯在高性能太阳能电池上的界面工程是很及时的。在此工作中，我们对石墨烯薄片的不同改性方法进行了系统的研究，以优化其作为太阳能电池阳极的作用。在这种情况下，我们已经开发了一种直接分层(LBL)的石墨烯薄片转移方法，该方法是不含残余杂质的(聚甲基丙烯酸甲酯)(聚甲基丙烯酸甲酯)。通过对石墨烯薄膜与孔转移层之间的界面进行工程设计，我们已经获得了基于的控制装置的83.3%。这里开发的界面工程与利用石墨烯电极实现光伏(PV)和有机发光二极管(OLED)器件的高度相关。

单层石墨烯没有足够的高导电率。将多层堆叠在一起并掺杂，以达到较高的非本征导电率。[12,13]在此，我们提出了一种直接的LBL接口耦合方式，用于fab- ri多层石墨烯薄膜。图1a中显示了路线的示意图。报道路线之间的差异和LBL组装方法(路线B)是这样的:与方法在PMMA需要旋转涂布和N * N层的转移,在方法B,我们只需要spin-coat第一层石墨烯与甲基丙烯酸一次。在方法B中，pmma涂层的石墨烯(第一层)直接被转移到铜箔上的第二层石墨烯上。在120节中退火，10分钟，两层石墨烯

之间的相互作用将它们粘合在一起。在蚀刻铜箔后，可以直接将两层石墨烯薄膜转移到铜箔上的第三层石墨烯上，形

(图1 e)。HCl被用于在单个层中进行分层。转移过程，在去除顶部PMMA后，在膜表面进行HNO3掺杂。LBL acid-doped,四层石墨烯薄膜的表面电阻80平方1和90%的透光率在550海里。一般来说,单抵抗——性质的ITO 80%

图2。a)的场效应单层的石墨烯在室温下B0 T(T300 K)和低温度(T1.6 K)。

(B) (2) (2)前五个半整数高原与2、6、10、14日和18日,单层石墨烯的指纹,很明显观察到。在插入中显示了具有霍尔杆的典型设备的光学图像。酒吧是3米。

透明度明显小于100平方1和灵活的聚对苯二甲酸乙二醇酯100 - 300之间的薄层电阻更高平方1。利用拉曼光谱(514nm)对LBL堆叠石墨烯薄膜的结晶质量进行了分析。在1g中可以观察到，在1350 cm1附近的缺陷相关的波段是无效的。虽然G-band频率在1581厘米不受大会总的来说,影响的强度比我(G)/(2 d)从1到4层增加从0.4到2.7。增加层的拉曼二维带的蓝移与堆叠石墨烯样品的费米速度的反演有关。不同层间的扭转角会对费米速度产生不同的影响，从而导致2D波段的蓝移程度不同(图1h)。[14]LBL组装石墨烯的2D条带也越来越多地从1层扩大到4层，这应该起源于层间的耦合作用。[15]他生长的石墨烯样品显示标准的双极场效应，在室温下有5520 cm2 1 s1和7780 cm2 1 s1的场效应迁移率(300)和低温(1.6，- tively.)。高机动性允许观察到量子霍尔效应(QHE)。在高磁场和低温条件下，通过调整栅极电压Vg来调节电子密度，我们可以进入量子霍尔状态。图2 b显示了纵向电阻率(pxx)和霍尔电阻率(xy)的化学汽相淀积(CVD)石墨烯作为栅电压的温度函数2 K(T)和磁场(B)9 T有一个整数填充因子的半整数plateaus(2、6、10、14和18)显然是observed，这是单层石墨烯的特点。由于在Dirac点附近的特殊石墨烯带结构，整数QH特征的异常序列与电荷载体的准相对论性质有关。在石墨烯中,电阻率的con - QH量化传统整数xy由半整数转移由于占据n0朗道的水平相比其他级别:xy(h/4 e2)/(n1/2)h/e2,e是元电荷,n是朗道水平指数,h

是木板的常数。尽管载体密度的不均匀性,当14到18,大厅抵抗高原xy是健壮的,伴随着longitu——不那么显眼由于其表面的自由能很低，所以不能很好地扩散到原有的石墨烯上。提高石墨烯的hydrophility[16],薄薄的一层(20)氧化钼(MoO3)蒸发石墨烯。在MoO[17]上的羟基的存在使得PEDOT:PSS在

图3。a)光伏器件结构示意图。b) UPS光谱显示了4层石墨烯(黑线)之前的二次切断，以及与MoO3(蓝线)的modifica- tion。c)能级图在阳极的光伏电池没有(上)和(下)MoO3PEDOT:PSS层。d)光照明下器件的电流密度-电压(J-V)特性。阳极/ P3HT:PCBM /生活/ Al(阳极4层是成年人石墨烯和涂布PEDOT:PSS,MoO3,或也大大增加和生产PCE(1.23%)超过三倍的增量。

moo3涂层的石墨烯上得到有效的传播。紫外光电子能谱(UPS) meas- u表明，moo3涂层石墨烯的工作性能(5.47 eV)比生长石墨烯(4.36 eV)高得多(图3b)。石墨烯在工作中的大量增加归功于MoO3的高工作功能(6.1-6.6 eV)。[18,19]如能级图(图3c)所示，PEDOT:PSS[20]和最高的P3HT[21]分子轨道(HOMO)的工作函数为5.2 eV，而moo3涂层石墨烯的工作功能为5.47 eV。因此，能量补偿有利于无障碍孔的提取。在con- trast中，两者之间的巨大能量差异。

石墨烯(4.36 eV)和P3HT (5.2 eV)的HOMO的工作函数引入了0.84 eV的屏障高度，以进行孔的ThebeneficialroleoftheMoO3PEDOT:PSS界面层在提高每-石墨阳极的性能试验设备——精神上验证太阳能设备使用P3HT:PCBM光敏层。设备配置如图3a所示。图3 d和表1(支持Informa,)表明,是成年人石墨烯装置显示表现不佳,与开路电压(Voc)的0.5 V,short-cir——全脱胶丝电流密度2马(Jsc)2.4厘米,和

www.MaterialsViews.com之前，Shrotriya等报道说，在ITO上插入MoO3可以将Voc从0.49 V增加到0.6 V。

[22]同样，moo3涂层石墨烯的工作函数增量也能产生Voc的改善。同样的，我们发现在MoO3改性石墨烯装置中也可以获得较大的Voc值(0.59 V)。聚合物异质结器件的Voc主要依赖于供体和受体的带隙(Eg)。Vandewal等人在阳极和阴极侧都有欧姆接触。Vocasymp;Eg / eminus;0.43 v(1)在阳极和阴极侧都有欧姆接触。[23]使用1.08 eV,如退火P3HT的价值:PCBM层,[23]估计Voc从方程(1)是0.65 V。很接近Voc值(0.59 V)测量从MoO3PEDOT:PSS改性石墨烯装置。

我们观察到MoO3和PEDOT的双界面层:PSS有利于设备的性能。MoO3岛可以改善石墨烯的亲水性，从而帮助PEDOT:PSS湿润表面。该特性的意义通过使用PEDOT:PSS的石墨烯装置的性能得到验证。没有潜在的MoO3, PEDOT的结构不均匀性:PSS导致不均匀的电荷提取，导致低PCE(0.12%)。非均匀PEDOT上的pho- toactive层:PSS将创建电流泄漏路径，减少分流电阻。原子力显微镜(AFM)表明，MoO3在石墨烯表面形成纳米岛(参见支持信息)，因此，该装置的改进应该是由MoO3和表面平面化对沉积的PEDOT:PSS的综合作用的改进而产生的。这种平面化效应提高了FF和Jsc的性能。填充系数(FF)为0.29，低PCE为0.35%。修改后的石墨烯MoO3PEDOT:PSS双界面层,高挥发性有机化合物的价值达到0.59 V。Jsc2马(4.8厘米)和FF(0.43)

通过用酸掺杂石墨烯层逐层的方法来改善表面的导电性能，可以实现PCE的进一步改进。图3e和表2(支持性信息)显示了3层、4层、5层LBL-堆叠石墨烯阳极的器件的PV效应。的MoO3PEDOT:PSS双重国际米兰-层应用修改石墨烯表面。如图3e所示，4层酸掺杂石墨烯太阳能电池在该工作中表现出最佳的PV性能，PCE为2.5%。稳定的0.59 V,Voc马Jsc高7 - 8厘米2,能获得高FF的0.45 - -0.51。图3f将这4层石墨烯的PV性能与在ITO上制作的控制装置进行比较;石墨烯的PCE大约是ITO的83.3%。在我们的测量条件下测试的控制ITO装置有一个Voc。0.58 V,Jsc2马9.2厘米,0.57的FF,PCE的3%。

在原则上，增加薄膜的厚度而不牺牲透明度应该会产生更高的PCE，因为它的薄板电阻。然而，当我们使用5层酸掺杂石墨烯时，PCE会减少。为了更深入地了解光伏效应中石墨烯薄膜的数量，分析了串联电阻(Rs)。正如Choi等人所报道的，[24]Rs是由于太阳能电池中各种电阻层的功率损耗而产生的。R A = P / J ²

其中A为活动区域，PR为总电阻功率损失密度，Jmax为当前最大功率点的电流密度

PR = Panode PMoO3 PEDOT:PSS PP3HT:PCBM (3)

Pinterfacial contacts PAl

Panode, PMoO3 PEDOT:PSS, PP3HT:PCBM, pinterfacecontacts, PAl

界面触点的电阻功率损失密度设备的不同层。假设良好的界面形貌可以在设备的各个层之间实现，界面接触将变得可以忽略不计。由于阴极的高导电性，PAl也可以被忽略。式(3)可以进一步解释为。

Rsheet_anode阳极的表面电阻,L是太阳能电池的长度,和t有机层的电阻率和厚度,分别。通过将方程(2)和(4)结合，可以计算出Rs (5)

Rs A = (L 2 Rsheet anode)/3 (Dt)MoO PEDOT:PSS

3

(Dt)P3HT:PCBM

他的结果表明，基于功率损耗的s值为14.9,14.1，和13.9 cm2为3,4，和5层酸掺杂的石墨烯薄膜。除了5层石墨烯薄膜外，这些Rs值与实际设备(见支持信息)的黑电流密度-电压(JD-V)特性的逆斜率值的值是相当一致的。

3和4层石墨烯装置。由两种方法确定的相似Rs值进一步支持我们的初始假设，即:在设备中存在良好的界面接触。这一假设对于5层厚的石墨烯薄膜是无效的。Rs值达到从JD-V数据的设备(21.5cm2)是更大的比功率损耗的计算方程。不匹配的Rs值表明，5层石墨烯装置的总电阻率是受界面接触不良影响的。事实上，我们认为在设备性能上，纸张的电阻和形貌之间存在权衡。我们还研究了用pyrene bua- noic acid succidymidyl酯(PBASE)取代MoO3的光伏效应。用PBASE修饰的4层石墨烯阳极在其他层数中也

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