在中国的污染严重的城市中大气可入肺颗粒物源的识别和对健康的影响外文翻译资料

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在中国的污染严重的城市中大气可入肺颗粒物源的识别和对健康的影响

凌晓阳，舒慧成，辛峰望，韦聂，彭居旭，萧美高，晁元，文星望，

环境研究所，山东大学，济南250100，中国

济南250100环境科学与工程学院，山东大学，中国，

中国环境科学研究院北苑，北京，中国

摘要：

应用阳性矩阵因子分解法（PMF），通过2007年12月至2008年10月在济南获得的PM2.5质量浓度来确定PM2.5源的类型和相应的质量贡献，济南是中国的一个高度污染的城市。来自六个来源的重建质量浓度与观测值相符，解析的源占PM2.5质量浓度的98.91％。 主要来源地二次污染物占PM2.5质量浓度的55.15％，其中包括燃煤（20.98％），土壤粉尘（9.30％），机动车辆（6.06％），生物质燃烧（4.55） ％）和行业（2.87％），贡献了43.76％。 非致癌风险评估结果显示，Mn，Co，S和Cr的元素风险较高，三组观察值均大于0.1。 济南三人组合单位总体风险高于1人，6岁以下儿童的风险最大，其次为2〜6岁儿童，说明济南市民特别是儿童， 面临更严重的潜在非致癌性健康风险。

1. 现状介绍

PM2.5是大气中的重要污染物，被证明对视力降低有更大的危害（Ghim et al，2005），呼吸系统疾病的发病率（Hong et al，2002）和全球气候变化（Sloane et al。， 1991）比大尺寸颗粒。中国PM2.5的浓度远高于美国和欧洲（Cheng et al，2011a），PM2.5已成为中国大部分城市地区的主要污染物（Zhang et al，2009）。然而，与中国城市PM2.5的化学特征和源分配相关的研究对于理解PM2.5的大气过程很重要，主要在北京等超城市（Duan et al，2006）进行，和上海（Ye et al，2003），其中大型工厂已经被降级到较小的城市，颗粒物污染已经减轻（“2009年中国统计年鉴”）。有报道称，经济发展迅速，空气污染物排放强度高的城市PM2.5的水平，来源和大气化学过程非常有限。

2004年以来，我们的团队一直在研究山东省（主要是济南）的PM2.5污染物，二氧化硫，氮氧化物和PM排放强度在中国和全球排名第一（Zhang et al，2009） 到这个省经济的快速发展。 我们对济南PM2.5化学特性的理解取得了显着进展。 Cheng et al（2011a）确定了PM2.5和主要二次离子（NO3，SO24和NH 4）的年际变化。 Cheng et al（2011b）研究了气溶胶化合物的大小分级特征。 高等 （2011）报道了PM2.5中水溶性离子的高度时间分辨测量。 杨等 （2012年）对济南市PM2.5化学成分进行了系统研究。 Wang等 （2012）通过在混浊条件下的非均相含水反应研究了液滴模式中无机气溶胶的二次形成。

基于以前的工作，主要与PM2.5的化学特性和二次气溶胶的形成机理有关，那么问题是PM2.5的潜在健康影响是多少，以及如何降低PM2.5的负荷 PM2.5不仅有利于采取适当措施减少济南的PM2.5污染，而且有利于发展中国家蓬勃发展的工业，PM2.5的浓度也很高（Mouml;nkkouml;nenet al 等等，2005）。

PMF是一种新开发的源分配模型，已被广泛应用于评估美国城市地区的PM2.5来源（Qin et al。，2006; Kim and Hopke，2008; Rizzo and Scheff，2007）和 然而，欧洲（Viana et al。，2008）在严重污染发展中国家的应用却非常少见。 在本文中，我们应用PMF模型研究PM2.5来源分配，并选择三个高度敏感的群体：儿童（2e6岁和6e12岁）和老年人（70岁），研究PM2.5的潜在健康影响。 该结果可为PMF的应用提供参考和启示，并评估PM2.5对污染严重的发展中国家的健康影响。

1. 方法

2.1采样点和化学分析

山东大学校园的多参考环境空气取样器（16.7 l min 1，RAAS2.5-400 Thermo Electron Corporation，USA）每天收集PM2.5过滤样品，2007年12月至2008年10月。 2007年12月，2007年1月，2月，3月，4月，6月，9月和10月，抽样次数分别为37,3,17,18,17,29,20,15。 Yang等人详细介绍了主要水溶性离子（SO24，NO3和NH4），OC / EC和微量元素的PM2.5取样点，过程和化学分析。 （2012）。

2.2 PMF分析和元素风险计算

EPA PMF3.0用于对山东省济南市主要排放源的PM2.5水平进行分配贡献。 关于该模型的原理和用法的详细信息可以在用户手册（USEPA，2008）和相关文献（Paatero，1997）中找到。

组合源识别和元素风险评估很重要。 在本研究中，应用PM2.5的代表性元素组成来计算元素风险。 根据US EPA（1989）描述的方法，使用几个步骤来开发特殊化合物的风险评估，包括计算95％的上限置信限（UCL）的算术平均浓度，这是由于与 估计的真实平均浓度，评估风险和计算风险。

1. 结果和讨论

3.1模型评估

图1.济南预测与观察到的PM2.5质量浓度

在本研究中，考虑了156个具有26种物种和信噪比大于0.2的样本，并且PMF运行多次，同时改变源数，引导数和fpeak，这影响矩阵的旋转数 来源协作和贡献。 解决了六个消息来源，结果为0.1，而Qrobust（3977.0）和Qtrue（4076.3）几乎等于Qtheory（156 * 26 = 4056），身体合理，可以用济南的潜在来源（USEPA， 2008）。 每天计算的六个来源的PM2.5质量浓度与测量质量浓度的比较如图1所示。 1.平方相关系数（R2）为0.98，斜率为1，截距为0 mg m 3，表明重建质量浓度与测得的质量浓度一致，解析的六个来源有效地占据了大部分可变性 PM2.5质量浓度。

3.2来源分配

PM2.5的每个源的估计每日贡献的六个确定的源曲线和时间序列图描述在图1和2中。 2和3。 表1表示每个来源对PM2.5的预测贡献的年度和季节变化。

二硫酸盐和硝酸盐的特征是硫酸盐，铵，OC和高硝酸盐浓度的最高负荷。第二来源是主要贡献者，占PM2.5的55.15％，表明在严重污染地区的气氛中可能存在二次转化。济南的次要来源贡献与纽约市（Qin et al。，2006），香港（Lee et al。，1999）和芝加哥（Rizzo and Scheff，2007）相似，但高于西雅图城市网站（Kim和Hopke，2008）和北京（Song et al。，2006）。表1清楚地显示，夏季二次源（69.37％）明显高于春季（39.79％），秋季（64.78％）和冬季（51.44％）。夏季，高温，相对湿度和高太阳辐射有利于二次硫酸盐的形成（Seinfeld，1986）。次硝酸铵在高温下为半挥发性，夏季次生硝酸盐浓度较低（Seinfeld，1986）。因此，夏季，二次源主要是次生硫酸盐和次生氯碱。

可归因于煤燃烧的一个因素是高浓度的Cl，Br，Pb，As，Mn和Cu与中等浓度的OC，SO24，NO3和Fe混合。高浓度的Cl也可能与燃煤有关（Song et al。，2006）。煤炭仍然是山东省的主要能源。 2007年煤耗3.910万吨，占总能源的79.4％，大于北京（47.5％）。燃煤持续增加，污染控制装置燃烧不全导致颗粒物浓度和燃煤贡献增加。年平均燃烧贡献率为20.98％，略高于北京（19％）（Song et al。，2006）。燃煤贡献季节变化表明，加热期出现峰值贡献（12月31.41％，二月22.86％，3月33.03％），其次是秋季（12.93％），夏季观察到的贡献最小（9.37％），如期所愿。

图2.从二次燃煤，煤燃烧，土壤粉尘，机动车辆，生物质燃烧和工业PM2.5的PMF分析中得出的源剖面图

通过高浓度的地壳元素Al，Si，Ca，Mg和Ti鉴定了土壤粉尘源，代表风吹地壳粉尘和再悬浮的道路粉尘。 年平均土壤粉尘来源对PM2.5的贡献为9.30％，与北京的PMF结果相似（Song et al。，2006）。 土壤粉尘贡献最大的是3月份（21.42％），这可能是由于背景轨迹分析引起的撒哈拉沙尘暴沙尘暴（Cheng et al。，2011a）。 图。 3表明，2008年3月1日2日，PM2.5对土壤的贡献值急剧增加，这是由于这一时期东部地区大面积的沙尘暴席卷全球。 二月份土壤粉尘贡献率高（6.99％）可能与风速较高（2.81 m s 1）有关，排在三月份的三分之一（3.00 m s 1）之上，可能导致土壤灰尘更强。

机动车源以高浓度的EC，Pb和Fe表示，中等浓度的OC，Cu，Zn，K和Mn表示。 EC主要来自发动机; Cu，Fe，Mn和Pb通常存在于制动磨损粉尘中，铅存在于电机和燃油消耗中; Fe，Zn和K处于排气排放（Begum et al。，2004; Karnae and John，2011）。 汽车年平均质量贡献率为6.06％，与郑等人的7％相差近似。 （2005）在北京。 图中贡献的季节趋势。 3在6月份（8.33％）和9月份（8.45％）汽车来源的贡献较高，这可能是因为在汽车上使用空调并引起废气排放。

图 3.从二氧化碳，煤燃烧，土壤粉尘，机动车辆，生物质燃烧和工业PM2.5的PMF分析中减去每日来源。

生物质燃烧由K和Sr的高质量分数组成，与中等负载的Cu，Mg和Pb混合。钾的高负荷主要来自茎秆燃烧，污泥的焚烧也释放了K，Pb，Cu，As和Cr（Moon等，2008）。济南附近郊区的农业耕种普遍存在，农民在夏季烧秆肥土。正如预期的那样，6月生物量燃烧的比重很高（4.83％）。生物质燃烧的贡献最大的是2008年2月（16.94％），与庆祝中国新年极大地鞭炮爆发密切相关（Wang et al。，2007）。

与其他元素物质（如Zn，Pb和Fe）混合的Ni，Cr，Co和Sc的高负荷特征的因素似乎与行业来源密切相关。 Ni和Cr通常用作燃油发电厂和蒸汽锅炉中残留燃油燃烧的指标（Karnae和John，2011）。这个消息来源指出，在该地区的东北地区，残油仍然是工业来源的常见燃料。 Zn，Fe和Pb主要来自济南东北部的钢厂。年平均工业来源贡献较小（2.87％），春季和秋季分析显示，源源贡献较大。

3.3PM2.5化学成分估计健康风险

基于PM2.5元素成分的来源分布，使用11个元素评估公共卫生可能的非致癌风险。计算出的每个元素的健康风险见表2。

表1. 2007年12月至2008年10月中国济南PM2.5质量浓度的年度和季节性来源贡献（％）