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膜生物反应器中用于防止污染的颗粒的作用机理

(P. Loulergue, M. Weckert, B. Reboul, C. Cabassud,W. Uhl,

C. Guigui)

图卢兹大学，INSA，UPS，INP，LISBP，135 Avenue de Rangueil，F-31077 图卢兹，法国。

INRA，UMR792 Ingenierie生物系统和方法，F-31400 图卢兹，法国。

法国国家科学研究中心，UMR5504，F-31400 图卢兹，法国。

德国德累斯顿大学城市水资源管理研究所，供水工程主席，01062德国德累斯顿。

文章信息

文章历史：

• 收到2014年3月31日
• 收到修订的形式2014年6月25日
• 接受2014年7月23日
• 在2014年8月12日可用。

关键词： MBR 结垢减轻 粒子添加 滤饼结构 滤饼组成 污垢工程

摘 要

向生物流体中加入化学品是减轻膜生物反应器中膜污染的一种选择。特别地，以前的研究已经表明，添加颗粒可以增强活性污泥可过滤性。然而，负责改善过滤性能时颗粒添加的机制仍不清楚。可能发生两种主要机理：可溶性有机物质吸附到颗粒上和/或滤饼结构改性。到目前为止，没有研究明确地分离这两种现象的影响，因为在过滤期间需要用于在线表征滤饼结构的方法。因此，本研究的目的是首次应用在颗粒存在下在真实生物流体过滤期间蛋白质结构的原位，非侵入性表征的光学方法。该方法首先用于研究局部滤饼在生物流体过滤期间的可压缩性。发现滤饼的第一层是不可压缩的，而滤饼似乎在全球范围内是可压缩的。这提出了通常用于研究饼状物可压缩性的全球尺度分析，并且强调了将局部表征与总体过程性能分析相结合的兴趣。其次，研究了将亚微米三聚氰胺颗粒加入生物流体中的影响。看来，添加到生物流体中的颗粒强烈影响滤饼性质，使得其更厚且更易渗透。此外，通过使用具有有机碳检测器的液体色谱法来确定进料和渗透物的详细特征，显示饼结构的改性也影响可溶性有机化合物被膜保留，因此影响滤饼组成。通过对流体组成的详细分析和全局性能的监测，同时使用用于原位表征饼状结构的方法是用于评估饼状结构和组成及其对全局过程性能的影响的有力方法。使用这种方法应该允许开发“滤饼工程”，使得可以控制滤饼性质（结构，组成）并优化工艺性能。

2014年Elsevier公司保留所有权

1. 介绍

膜污染仍然是膜生物反应器（MBR）的一个主要缺点。生物流体的过滤可以导致包括具有非常不同的物理化学性质（颗粒，胶体，可溶性化合物）的不同性质的化合物（絮凝物，细菌，代谢物，腐殖质）的复合生物滤饼的形成。滤饼的形成可能导致工艺性能降低，并且在MBR应用中，这通过跨膜压（TMP）检测，随时间增加。传统上，TMP首先以线性方式缓慢增加。然后，当TMP急剧增加时，发生斜率的突然变化。这种现象，被称为“TMP跳跃”（Cho和Fane,2002），经常在文献中报道，但到目前为止，导致这种行为的机制仍在讨论中。（Hwang等人，2012）

提出的假设由Cho和Fane认为，由于膜污染引起的局部通量的改变将导致通量在“临界通量”之上的局部增加（Hwang等人，2008）。他们将这种现象与由于细胞衰变在滤饼底部的细胞外聚合物质（EPS）的增加联系起来。另一个假设是，TMP跳跃可能是由于滤饼特性（厚度，孔隙度）随时间的变化（例如Gao等人，2011；Zhang等人，2006）。特别指出，在膜表面上形成的生物膜是可压缩的（Bugge等人，2012；Iritani等人，2007；Le-Clech等人，2006）。然而，构成这些滤饼的机制仍然很大程度上未知。

许多研究集中在向活性污泥中添加各种化合物以增加其过滤性，从而减轻膜污染和盐或聚合物的有益效果（Iversen等人，2009；Koseoglu等人2008），颗粒物质例如粉末活性炭（Jamal Khan等人，2012；Lesage等人，2008；Pirbazari等人，1996；Remy等人，2009），或胶体颗粒（富勒烯，胶乳或三聚氰胺珠）（Chae等人，2009；Teychene等人，2001）。

然而，当加入这些化合物时，负责改进工艺性能的机理仍然没有完全理解。因此，在加入固体化合物（例如活性炭粉末）的情况下，在文献中建议不同的作用机制。

当将高吸附性颗粒（活性炭，沸石）加入到生物流体中时，有机化合物可能吸附在颗粒表面上。这导致可以沉积在膜表面上的“游离”有机化合物的总量减少（Akram和Stuckey,2008;Fang等人，2006；Lee等人，2001；Lesage等人，2008；Remy等人，2009）。根据Ying和Ping（2006），这些吸附效应可能与活性炭颗粒在生物滤饼表面上的冲刷效应相结合，降低了其水力阻力。

颗粒也可能改变絮凝物的结构。它们可以被包埋在絮凝物内，因此使得它们在膜表面附近较不可压缩和更耐抗剪切应力（Lee等人，2001；Remy等人，2010）。其他作者已经强调了颗粒添加对滤饼结构的影响。在活性炭存在下形成的生物膜变得较不耐受和较不可压缩（Jamal Khan等人，2012；Lesage等人2008；Li等人，2005；Pirbazari等人，1996）。这些发现可以通过由于颗粒的存在和它们与其它块组分的相互作用而改变饼结构性质来解释。这种现象也被Teychene等人（2011）观察到在MBR上清液（通过离心获得的污泥液相）的过滤期间在胶体三聚氰胺颗粒的存在下。颗粒的添加导致较低抵抗性和较不可压缩的饼，同时增加膜对可溶性有机化合物的排斥。

迄今为止，还不能区分有机化合物吸附到颗粒上的影响和滤饼结构性质的改变。为了解离这些影响，有必要在活性污泥过滤期间在线监测滤饼结构。因此，这种方法的开发和使用是用于更好地理解污染机理及其通过在生物流体内的颗粒添加的缓解的主要问题。然而，这种技术的发展是具有挑战性的，因为要考虑生物流体的极大复杂性。

1.1. 研究生物滤饼结构的方法

用于计算滤饼结构参数的最简单和最老的方法是基于在实际进行过滤时监测过滤性能（通过渗透通量或TMP取决于操作模式）。该方法允许计算滤饼比电阻（每平方米和每千克沉积物的滤饼水力阻力）。通过确定此参数不同的TMP，可以评价饼的压缩性。此外，知道沉积物内的颗粒的性质，可以计算其厚度和孔隙率。然而，这些参数只能通过假定饼在时间和空间上都是均匀的来计算。因此，该方法仅提供平均值，并且不给出关于滤饼结构的时空修正的任何信息。

为了收集更多的局部数据，许多作者已经进行了膜解剖。在过滤时间结束时，收集膜样品并使用一种或多种显微技术（光学显微镜，（环境）扫描电子显微镜，共焦激光扫描显微镜等）进行分析。通过研究在膜表面上不同位置收集的几个样品，可以研究污垢层性质的局部变化（例如Cho和Fane，2002；Beyer等人，2014）。此外，使用不同的分析工具（FTIR，荧光技术，SEM-EDX等），也可以测定滤饼组成。用于此目的的主要技术最近由Meng等人（2010）。这些方法的使用表明生物膜的不均匀性。例如，Wang等人（2011）已经表明，污泥过滤导致形成几微米厚的高抗性凝胶层，被更厚和更多孔的层（几十微米）覆盖。Gao等人（2011）使用光学显微镜和冷冻切片方法观察在厌氧MBR中形成的滤饼的细小层（100）。使用特定的图像处理方法，作者能够显示滤饼孔隙率从膜表面到滤饼的顶部从12％逐渐增加到40％（总共厚度1600）。最后，Hwang等人（2008）强调了在临界通量下操作的MBR中形成的生物滤饼的压缩。使用共聚焦激光扫描显微术和用荧光团标记细胞的方案，它们显示滤饼孔隙率（基于滤饼内细菌分布的计算）随时间降低，从15天的0.86到0.79。同时，观察到TMP的快速线性增加。

膜活检因此提供关于滤饼组成和结构的有趣的信息。然而，这些研究是破坏性的，并且在观察之前样品处理和预处理（脱水，冷冻，标记化合物的标记等）可能导致滤饼结构的损失或改变。因此，获得的数据可以被认为是定性的而不是定量的。此外，

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